Zinkoxid für spintronische Anwendungen : Sol-Gel-Prozesse und Charakterisierung

Für einen Einsatz des Halbleiters Zinkoxid als Ausgangsmaterial für spintronische Bauelemente sind die magnetischen Eigenschaften des Materialsystems von wesentlicher Bedeutung. Insbesondere die Fähigkeit zur Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger stellt eine notwendige Bedingung an das Materialsystem dar. Seit dem Jahr 1999 veröffentlichte theoretische Modelle sagen für Systeme auf Basis von Cobalt-dotiertem Zinkoxid die Bildung einer ferromagnetischen Ordnung mit Curie-Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur voraus. Wesentliche Bedingung für das Auftreten der ferromagnetischen Wechselwirkung ist das Vorhandensein von zusätzlichen Ladungsträgern, die mit den d-Zuständen des Cobalts wechselwirken. Mit der Methode der Tauchbeschichtung steht ein Verfahren zur Herstellung von dotierten nanokristallinen Zinkoxid-Dünnschichten aus kolloidalen Vorstufen zur Verfügung. Die derart hergestellten Schichten weisen eine hohe optische Qualität auf und sind für zahlreiche Charakterisierungsverfahren zugänglich. Das Ziel dieser Arbeit stellt die Herstellung von Cobalt-dotierten Zinkoxid-Dünnschichten mit Hilfe des Tauchbeschichtungsverfahrens, die Charakterisierung der Eigenschaften des Materials sowie die Untersuchung der durch zusätzliche Dotierung mit flachen Donatoren entstehenden Effekte auf die magnetischen Eigenschaften und den Ladungsträgertransport dar. Die strukturellen Charakterisierung mittels Röntgendiffraktometrie weist auf ein einphasiges nanokristallines Wachstum des ZnO in Wurtzitstruktur bei einer mittleren Teilchengröÿe zwischen 20 und 30 nm hin. Cobalt-basierte Fremdphasen können für Dotierkonzenrationen oberhalb von 20 % beobachtet werden. Optische und der Magnetresonanz-Untersuchungen lassen keinen Zweifel am Einbau des Co im 2+ Ladungszustand auf dem Gitterplatz des Zinks in 3d7 Konfiguration. In Messungen der optischen Absorption und des magnetischen Zirkulardichroismus (MCD) sind die internen Kristallfeldübergänge des Co2+ im sichtbaren und zusätzlich im nahen infraroten Spektralbereich zu beobachten. Ein oberhalb von 2,8 eV beobachteter breiter Absorptionsübergang wurde einem Co2+/+ Ladungsträgerübergang zugeordnet. Sowohl MCD- als auch ESR-Messungen lassen auf ein rein paramagnetisches Verhalten des Materials schliessen. Durch Ausheilen der Proben in Zinkdampf konnte ein interstitieller Einbau des Zinks erreicht werden. Die Bildung eines entsprechenden flachen Donatorzustands lässt sich durch Beobachtung der Absorption durch freie Ladungsträger im nahen Infrarotbereich kontrollieren. Damit können die oben genannten wesentlichen Bedingungen des theoretischen Modells als erfüllt betrachtet werden. Tatsächlich liessen sich in SQUID-Magnetisierungsmessungen charakteristische Hysteresekurven bis 300 K beobachten. Die Ergebnisse dieser Messungen scheinen jedoch einer statistischen Verteilung zu unterliegen und lassen keine Korrelation mit der spezifischen Dotierung der jeweiligen Probe erkennen. Diese widersprüchliche Situation diente als Anlass einer detaillierten Untersuchung im Hinblick auf die Ladungsträgereigenschaften des Materials. Um den Einfluss der Dotierung auf die Ladungsträger zu untersuchen wurden Magnetotransport-Experimente durchgeführt. Wiederum und entsprechend den Ergebnissen der MCD- und ESR-Untersuchungen, konnten keine Anzeichen einer ferromagnetischen Ordnung gefunden werden. Statt dessen lässt sich das in den Experimenten beobachtete Verhalten durch die Bildung eines gemeinsamen Störstellenbandes aus flachem Donator- und Co-Niveau erklären