Optical response of nanohybrids: effects of exciton-plasmon interaction

In dit proefschrift onderzoeken we de optische respons van nanohybriden, bestaande uit een kwantum-straler op korte afstand van een bolvormig metalen nanodeeltje (MND), in wisselwerking met licht.Eerst beschouwen wij een systeem samengesteld uit een halfgeleider kwantumpunt (HKP) dat is gekoppeld aan een gouden MND. Er wordt aangetoond dat deze koppeling, gekenmerkt door een complexe parameter, aanleiding geeft tot bistabiliteit van de optische respons van de hybride. De reële en imaginaire delen van de koppelingsparameter leiden tot twee verschillende bistabiliteitsmechanismen. We bestuderen ook de tijdsafhankelijke respons van het systeem, wat cruciaal is om het potentiële nut van zulke systemen als bouwstenen voor echte apparaten te beoordelen.Voorts bestuderen wij een symmetrisch dimeer (DIM), gekoppeld aan een zilveren MND. Het dimeer bestaat uit twee molekulen, wat effectief neerkomt op een optisch drie-niveau laddersysteem. Naast bistabiliteit leidt de DIM-MND koppeling tot een drastische verhoging van twee-foton absorptie. Het lineaire absorptiespectrum vertoont Fano-achtige krommen, die kunnen worden aangepast door de spectrale en ruimtelijke afstanden van beide onderdelen te beheersen, alsook door het invoervermogen te veranderen.Uiteindelijk bekijken wij de niet-lineaire optische respons van een HKP, gemodelleerd als een ladder-achtig drie-niveau systeem dat sterk is gekoppeld aan een MND. We laten zien dat deze HKP-MND hybride onder bepaalde voorwaarden quasi-chaotisch gedrag vertoont. De periode van zelf-oscillaties kan worden teruggebracht tot in het sub-picoseconden bereik. Aldus vertegenwoordigt een HKP-MND hetero-dimeer mogelijk een afstelbare nano-generator van ultra-korte pulsen, die mogelijk interessant is vanuit het oogpunt van praktische toepassingen in nano-apparaten.In this thesis we investigate the optical response of nanohybrids, comprising a closely spaced quantum emitter (QE) and a spherical metal nanoparticle (MNP), interacting with light. First, a system composed of a two-level semiconductor quantum dot (SQD) coupled to a gold MNP is considered. It is shown that the SQD-MNP coupling, characterized by a complex-valued parameter, gives rise to bistability of the hybrid’s optical response. The real and imaginary parts of the coupling parameter lead to two different mechanisms of bistability. We also address the time dependent response of the system, which is crucial to assess the potential usefulness of such systems as building blocks of real devices. Next, we study a symmetric dimer (DIM) coupled to a silver MNP. The dimer consists of two molecules effectively representing an optical three-level ladder system. In addition to bistability, the DIM-MNP hybridization leads to a drastic enhancement of two-photon absorption. The linear absorption spectrum exhibits Fano-like line shapes which can be tailored by controlling the spectral and spatial separation of both constituents as well as by changing the input power. Finally, we examine the nonlinear optical response of an SQD modelled as a ladder-like three-level system strongly coupled to an MNP. We show that, under certain conditions, the SQD-MNP hybrid may exhibit self-oscillations and quasi-chaotic behavior. The period of self-oscillations can be pushed down to the sub-picosecond regime. Thus, potentially an SQD-MNP heterodimer represents a tunable nanogenerator of ultrashort optical pulses trains that might be interesting from the viewpoint of practical applications in nanodevices