Membranes d’hydrogel poreuses de PEGDA/PEG : perméabilité, filtration et structure

Hydrogels, which are networks of polymer chains in water, are characterized by porous and hydrophilic structures that make them in principle advantageous materials used in the field of filtration. Controlling the transport of solute and particle in such polymer networks can be achieved by controlling their microscopic morphology and porosity. In this thesis, we design free-standing composite hydrogel membranes based on the polymerization of poly(ethylene glycol) diacrylate PEGDA in the presence of poly(ethylene glycol) PEG chains. We investigate the effect of PEG concentration and molecular weight on the water permeability properties as well as the selectivity of PEGDA/PEG composite membranes and their link with their structural properties. We show that the PEG chains remain irreversibly trapped in the PEGDA matrix even after several filtration cycles which contradicts existing literature reporting the use of PEG chains as templating agents to induce porosity in cross-linked matrices. We observe that the addition of PEG chains, with different concentrations and molecular weights, allows to tune the water permeability of the PEGDA/PEG hydrogel systems over several orders of magnitude. We show that the permeability presents a maximum with the overlap concentration of PEG chains, which is a robust phenomenon observed for several molecular weights. In addition, we investigate the selectivity of the PEGDA/PEG membranes by filtering polystyrene particles of different sizes. Our results suggest that the presence of PEG chains in the PEGDA matrix provide some local nanoscale defects in the cross-linking density that may control the permeation of particles and water across the samples.Les hydrogels, qui sont des réseaux de chaînes de polymères dans l’eau, sont caractérisés par des structures poreuses et hydrophiles qui en font en principe des matériaux avantageux utilisés dans le domaine de la filtration. Le contrôle du transport des solutés et des particules dans ces réseaux de polymères peut être réalisé en contrôlant leur morphologie microscopique et leur porosité. Dans cette thèse, nous concevons des membranes d’hydrogel composites autoportantes basées sur la polymérisation du poly(éthylène glycol) diacrylate PEGDA en présence de chaînes de poly(éthylène glycol) PEG. Nous étudions l'effet de la concentration et de la masse molaire du PEG sur les propriétés de perméabilité à l'eau ainsi que sur la sélectivité des membranes composites PEGDA/PEG et leur lien avec leurs propriétés structurelles. Nous montrons que les chaînes de PEG restent irréversiblement piégées dans la matrice du PEGDA, même après plusieurs cycles de filtration, ce qui contredit la littérature existante rapportant l'utilisation de chaînes de PEG comme agents de porogènes pour induire la porosité dans les matrices réticulées. Nous observons que l'ajout de chaînes de PEG, avec des concentrations et des masses molaires différentes, permet de régler la perméabilité à l’eau des systèmes d'hydrogel PEGDA/PEG sur plusieurs ordres de grandeur. Nous montrons que la perméabilité présente un maximum avec la concentration de recouvrement des chaînes de PEG, ce qui est un phénomène robuste observé pour les différentes masses molaires de PEG étudiées. En plus, nous étudions la sélectivité de membranes de PEGDA/PEG en filtrant des particules de polystyrène de différentes tailles. Nos résultats suggèrent que la présence de chaînes de PEG dans la matrice du PEGDA crée des défauts locaux à l'échelle nanométrique dans la densité de réticulation qui peuvent contrôler la perméation des particules et de l'eau à travers les échantillons