Modélisation tridimensionnelle de la fabrication des électrodes des batteries Lithium-ion

This thesis presents the results I obtained in the context of the European Research Council-funded ARTISTIC project, where my work was centered on three-dimensional simulations of lithium-ion battery electrode manufacturing. These simulations allow linking manufacturing parameters to electrode microstructure, considering both the active material and the carbon-binder domain phases. In particular, three steps of the electrode manufacturing line were modeled and studied: the slurry phase, its drying, and electrode calendering. All the models developed are presented in detail, focusing on both their advantages and disadvantages, and the results obtained using them are illustrated. These models offer the possibility of studying a vast parameter space, allowing to control the active material particle size distribution, slurry solid content, electrode formulation, thickness and porosity, drying and calendering conditions. In addition, the electrode microstructures can be embedded in electrochemical models to assess their performance. This allows searching optimal manufacturing parameters and electrode microstructures as a function of the metrics used, as specific capacity or energy, and electrochemical protocol adopted. This parameter space was partially studied during this thesis, and much more conditions could be tested by utilizing the methodology we developed. Being conscious of this, all the codes developed during this thesis were published as open-source, and they were implemented in a user-friendly free web interface, allowing any kind of user, expert or not, to access this parameter space and hopefully investigate it in a collaborative wayCette thèse présente les résultats que j'ai obtenus dans le cadre du projet ARTISTIC, financé par le Conseil Européen de la Recherche, où mes travaux ont été consacrés aux simulations tridimensionnelles de la fabrication des électrodes de batteries lithium-ion. Ces simulations permettent de mettre en relation les paramètres de fabrication et la microstructure de l'électrode, en considérant à la fois le matériau actif et le domaine du carbone et du liant. En particulier, trois étapes de la chaîne de fabrication des électrodes ont été modélisées et étudiées : la phase textit{slurry}, son séchage et le calandrage des électrodes. Tous les modèles développés sont présentés en détail, en mettant l'accent sur leurs avantages et leurs inconvénients, et les résultats obtenus à partir de ces modèles sont illustrés. Ces modèles offrent la possibilité d'étudier un vaste espace de paramètres, permettant de contrôler la distribution granulométrique de la matière active, la teneur en solides de la suspension, la formulation, l'épaisseur et la porosité de l'électrode, les conditions de séchage et de calandrage. En outre, les microstructures d'électrodes peuvent être intégrées dans des modèles électrochimiques afin d'évaluer leurs performances. Cela permet de rechercher les paramètres de fabrication et les microstructures d'électrodes optimaux en fonction des objectifs visés et du protocole électrochimique adopté. Ce vaste espace de paramètres n'a été que partiellement étudié au cours de cette thèse, et bien plus de conditions pourraient être testées en utilisant la méthodologie que nous avons développée. C’est pourquoi tous les codes développés au cours de cette thèse ont été publiés en open source, et implémentés dans une interface web gratuite, interactive et facile à utiliser, permettant à tout type d'utilisateur, expert ou non, d'accéder à cet espace de paramètres, dans la perspective de continuer à l'explorer de façon collaborativ