Field-Resolved Detection of Terahertz Pulses Based on a Four-Wave Mixing Nonlinearity

RÉSUMÉ: Le développement intense que la technologie térahertz (THz) a connu au cours des dernières décennies a donné accès à de multiples techniques pour générer et détecter ces champs à basse fréquence. Un tel progrès est le résultat d’un effort considérable des chercheurs, encouragés par les nombreuses signatures spectrales moléculaires trouvées dans cette gamme et par la faible énergie portée par ces photons; caractéristiques qui sont exploitées dans diverses applications telles que la spectroscopie en domaine temporel, l’imagerie, les inspections non destructifs, etc. Outre l’échantillonnage électro-optique (EOS), une des stratégies les plus diffuses pour détecter de manière cohérente les champs THz, une autre approche a attiré de plus en plus d’attention ces derniers temps et consiste en la détection homodyne d’un signal défini terahertz-field-induced second-harmonic (TFISH ). Contrairement à l’EOS, dont les spectres correspondants sont déformés en raison des interactions avec les phonons dans les cristaux, la détection basée sur TFISH n’est pas affecté par ce problème et le mélange avec un champ d’oscillateur local (LO) externe offre la possibilité de combler potentiellement l’écart entre détection THz classique et quantique, en donnant accès aux deux quadratures du champ électromagnétique. L’objectif principal de ce travail était de concevoir, assembler et optimiser une configuration optique pour la détection résolue en champ des impulsions THz basée sur le processus TFISH dans des materiaux à l’état solide. Après avoir été générés via rectification optique (OR), une non-linéarité d’ordre deux, stimulée par une source laser à 1550 nm émettant des impulsions de 50 fs, les impulsions THz ont d’abord été caractérisés via EOS pour assurer un processus performant de génération et faciliter la réussite de la preuve-de-principe de détection du signal TFISH. Pour une détection efficace, il était nécessaire d’affiner les optiques de focalisation et de collimation et de sélectionner les matériaux appropriés pour le processus TFISH au travers des simulations numériques des conditions d’adaptation de phase. La détection des ces champs à basse fréquence, générés via OR dans un substrat de ZnTe de 500 µm d’épaisseur, a été réalisée via un mélange linéaire du signal TFISH et un biais de seconde-harmonique, avec un bon rapport signal sur bruit (SNR de 25 avec un temps d’intégration de 500 ms pour chaque point de données) et incluant des composantes spectrales comprises principalement entre 0,5 et 2,5 THz, comparables à la bande passante obtenue avec la méthode EOS. ABSTRACT: The intense development that terahertz (THz) technology experienced during the last few decades gave access to multiple techniques to generate and detect these low-frequency fields. Such progress is the result of an extensive effort put by researchers, encouraged by the numerous molecular spectral signatures found within this range and by the low energy carried by these photons, features that are exploited in various applications such as time-domain spectroscopy, imaging, nondestructive inspections, etc. Besides electro-optic sampling (EOS), one of the most diffuse strategies to coherently detect THz transients, another approach has gained more and more attention lately and it consists in the homodyne detection of the so called terahertz-field-induced second-harmonic (TFISH) signal, induced by a four-wave mixing process. Conversely to EOS, whose corresponding spectra are distorted due to inter-actions with phonons in the crystals, the TFISH-based detection is “vibration-free” and the mixing with an external local oscillator (LO) field yields the opportunity to potentially bridge the gap between classical and quantum THz sensing, by giving access to both generalized quadratures of the electromagnetic field. The main objective of this work was to conceive, assemble and optimize an optical setup for field-resolved detection of THz pulses based on the TFISH process in solid-state media. After being generated via optical rectification (OR), a second-order nonlinearity, driven by a 1550 nm laser source emitting 50 fs pulses, the THz transients were first characterized via EOS to set a benchmark of our THz source and to ensure a proper generation process, facilitating the successful proof-of-principle detection of the TFISH signal. For efficient detection, it was necessary to fine-tune the focusing and collection optics and to determine suitable materials for the TFISH process via numerical simulations of the corresponding phase matching conditions. Detection of the low-frequency transients, generated via OR in a 500 µm thick ZnTe substrate, was achieved via linear mixing of the TFISH signal with a second-harmonic bias, with a decent signal-to-noise ratio (SNR of 25 with 500 ms integration time for each data point) and with spectral components comprised mainly between 0.5 and 2.5 THz, comparable with the bandwidth obtained via EOS measurements. Distortions in the temporal trace, particularly the long-lasting oscillations after the trailing edge, and the appearance in the corresponding spectrum of narrow spectral drops, matching some of the strongest tabulated water vapor resonances, suggested that the generated THz field excited some of the vibrational modes of water vapor molecules