Modélisation des aérosols de pollution en Ile-de-France

Aerosol modeling is a challenging scientific problem aimed at improving our knowledge in the complex processes involved in aerosol emissions, multiphase chemistry and transport. Current chemistry-transport models include sophisticated aerosol parameterizations and need to be evaluated against! observations to assess their performances. However, the evalu! ation of the space-time variability of simulated aerosol concentrations is fairly lacunar, mostly based on episode situations and ground measurements. The aim of this thesis is to provide an extensive three-dimensional evaluation of the aerosol model performances in polluted urban environment based on the complementary use of routine aerosol surface measurements and available optical data issued from lidar vertical profiles, Sun photometer and satellite measurements. Therefore, the multi-scale aerosol model CHIMERE has been improved and applied for the episodic and long-term simulations of tropospheric aerosols over Europe and over the Paris region. The statistical validation of the model has been achieved using ground PM measurements, lidar vertical profiles and integrated satellite measurements. An original validation approach has been developed in order to simulate the aerosol optical properties from model outputs and to compare them directly with the observed remote sensing data! . Additionally, the ESQUIF campaign measurements have been used to assess the ability of the model to simulate aerosol size distribution and composition. This extensive model validation allows both the identification and the reduction of modeling errors, and the characterization of the aerosol properties in the vicinity of an urban agglomeration.La modélisation des aérosols constitue un enjeu majeur dans la compréhension des processus d'émissions et d'évolution des particules dans l'atmosphère. Cependant les paramétrisations utilisées dans les modèles d'aérosols actuels comportent encore de nombreuses incertitudes. Ce travail de thèse a ainsi été motivé à la fois par ce besoin de mieux connaître les faiblesses des outils de modélisation des aérosols et la nécessité de disposer de nouvelles méthodes de validation pour permettre une évaluation tridimensionnelle des modèles. Les études ont été conduites à l'aide du modèle de chimie-transport CHIMERE, qui permet de simuler les concentrations et les caractéristiques physico-chimiques des aérosols de pollution à l'échelle européenne et en Ile-de-Fran! ce. L'approche de validation utilisée est basée sur la complémentarité des mesures réalisées au sol par les réseaux de surveillance, de celles acquises durant la campagne ESQUIF (Étude et Simulation de la QUalité de l'air en Ile de France), des mesures lidar et photométriques et des observations satellitaires. La confrontation entre les observations et les simulations a permis d'une part l'identification et la réduction des erreurs de modélisation, et d'autre part la caractérisation des propriétés des aérosols au voisinage d'une agglomération urbaine