Diffusion multi-échelle et sorption hydrique dans les matériaux cimentaires

The main objective of this work was to study the physical processes implied in the moisture transport in hardened cementitious based materials. Understanding such processes is of particular importance for improving the durability of these widely used materials. We focus on white and grey cement pastes CEM I hardened during long periods of time (up to two years) in controlled atmosphere. In order to decouple the physical processes of moisture transport in the intricated multiscales of these cement pastes, we have also considered calibrated porous materials in the range of micro-, meso and macropores. We used a multiscale NMR platform including spectroscopy, high and low field relaxometry and diffusometry. Other complementary techniques like conductivity and X-tomography have been also used. We have insisted on the possibility of controlling in situ the degree of humidity inside the different NMR probes and on the analysis of experimental data to extract representative parameters for the moisture transport. With these techniques and some original theoretical models, we have shown that the geometry and transport are highly related to the local connectivity and control directly the moisture transport on the micro-meso scales by the confinement. We succeed to explain why is so difficult to modify the moisture distribution at the micro-meso pore scales of these cement pastes. This is important for the durability of these widely used materials because more than 80% of the porosity stays in these ranges of pore sizes. We have also answered to the question concerning the impact of the surface properties and local geometries on the moisture dynamics in the micro-mesoscales of these materials. Last, we have shown the easy way of inducing modification of hydration state in the open access of the macroporosity, contrary to the large difficulty of inducing the same changes at the micro and mesoscale.L'objectif essentiel de ce travail a été d'étudier les phénomènes physiques associés au transport hydrique dans les matériaux cimentaires ayant achevé leur période de grande réactivité à l'eau. La compréhension des mécanismes de ce transport hydrique est critique pour améliorer la durabilité de ces matériaux de grande diffusion. Nous nous sommes particulièrement intéressés à des pâtes de ciment CEM I gris et blanc vieillies en atmosphère contrôlée sur de longues périodes pouvant aller jusqu'à deux ans. Afin de découpler les phénomènes de transport hydrique dans les pâtes cimentaires et associés aux différentes échelles imbriquées, nous avons également étudié des matériaux poreux calibrés dans des gammes d'échelles isolées des micro-, méso- et macropores. Nous avons utilisé une plateforme RMN multi-échelles présentant à la fois des techniques de spectroscopie, de relaxométrie à haut et bas-champ et de diffusométrie. D'autres techniques de caractérisation comme la conductivité et la tomographie RX ont été également utilisées. Une attention particulière a été portée sur l'intégration du contrôle de l'humidité dans les différentes sondes RMN et sur l'analyse des données expérimentales afin d'extraire des indicateurs pertinents pour l'étude du transport hydrique. Grâce à ces techniques et à des modèles originaux, nous avons montré que non seulement la géométrie intervient sur la connectivité par son aspect topologique mais de plus elle contrôle directement la dynamique et le transport hydrique micro-mésoscopique par le confinement. Nous avons aussi expliqué la difficulté à générer une modification de la distribution hydrique aux échelles des micro- et mésopores dans ces pâtes de ciments. Ceci est d'autant plus pertinent pour la durabilité de ces matériaux que plus de 80% de la porosité d'une pâte de ciment se trouve dans cette gamme de tailles de pores. Nous avons également répondu à la question concernant l'impact de l'état de surface et de la géométrie sur la dynamique hydrique dans la classe micro et mésopores de ces matériaux. Enfin, nous avons montré la facilité à modifier l'état hydrique de la macroporosité accessible par opposition à la difficulté de modifier cet état hydrique aux échelles micro et mésoscopique