Developments of methods for identifying and characterizing particles containing actinides emitted during Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

Suite à l'accident de la centrale de Fukushima Dai-ichi survenu le 11 mars 2011, des radionucléides tels que les isotopes radioactifs du césium, de l'uranium et du plutonium ont été émis dans l'environnement. 20 % de la radioactivité s'est déposée sur les bassins versants du nord-est du Japon, notamment sous forme de microparticules formées à l'intérieur du réacteur ou lors des explosions. Au cours de cette thèse, l'étude du plutonium dans le bassin versant de l'Ukedo a montré une signature associée aux retombées globales, ainsi qu'une décroissance au fil du temps de la teneur en plutonium des sédiments transportés par cette rivière. Seules des méthodes de caractérisation à l'échelle particulaire permettent de s'affranchir de l'effet de dilution lié aux retombées globales et de déterminer les sources d'émission des actinides. Ainsi, des méthodes de localisation des particules par autoradiographie digitale (BeaQuant® et les écrans radio-luminescents) et par traces de fission, d'isolation des particules par micromanipulation, de mesure isotopique par spectrométrie de masse à ions secondaires et, enfin, de caractérisation morpho-chimique par rayonnement synchrotron ont été développées ou optimisées, et appliquées à des échantillons de sédiments très actifs en 137Cs. Les résultats de ces analyses permettent de tracer plus précisément la source des actinides déposés dans les bassins versant côtiers étudiés et de mieux anticiper leur devenir dans l'environnement.Following the Fukushima Dai-Ichi Nuclear Power Plant accident that occurred on March 11, 2011, radionuclides such as radioactive isotopes of cesium, uranium and plutonium were released into the environment. 20% of the radioactivity was deposited on Northeastern Japan catchments, especially under the form of microparticles produced within the reactor or during the explosions. During this thesis, the investigation of plutonium in the Ukedo catchment showed a signature associated with the global fallout, as along with a decrease over time in the plutonium content of sediment transported by this river. Only characterisation methods conducted at the particle scale can remove the dilution effect of global fallout and determine the sources of actinide emissions. Accordingly, methods of particle localisation by digital autoradiography (BeaQuant® and radioluminescent screens) and by fission tracks, of particle isolation by micromanipulation, of isotopic measurements by secondary ion mass spectrometry and, finally, of morpho-chemical characterization using synchrotron radiation were developed or optimized and applied to samples of sediment with high 137Cs activity levels. Results of these analyses contributed to determine more precisely the source of actinides deposited onto the studied coastal catchments and to better anticipate their environmental fate