DISPOSITIVO MICROFLUÍDICO GERADOR DE GRADIENTEDE CONCENTRAÇÃO E ELETROSSINTESE DEMEDIADORES REDOX PARA BIOCÉLULAS ACOMBUSTÍVEL

The technological development is moving towards the miniaturization, not only for economicinterests, but also in views of portability and sustainability, as well as logistics. In this context, this workpresents advances in the generation of laboratory systems for generating calibration curves throughmicrofluidic devices with applicability in surface plasmon resonance biosensors (SPR), as well asenhancements in the generation of electric currents in biofuel cells (BFCs) for in vivo implementation.Microfluidic concentration gradient generator devices are interesting automation tools inreplacing an operator during a calibration curve construction step, avoiding experimental errors,especially in the handling of low concentrations. A nonlinear concentration gradient generator devicewith two flow inputs was developed, being one input for the concentrated solution of the analyte andanother for the diluent - with five output solutions with different concentrations. The microchannelsstructure, as well as the design for mixing different concentrations were constructed based on themathematical method analogous to electrical circuit systems generation calculus. The deviceconcentrations of the output solutions were characterized by fluorescence spectroscopy and UV-Vis,which demonstrated the ability to generate a sigmoidal concentration gradient profile. The microfluidicdevice (δ-2x5-Y) was coupled to an SPR optical biosensing system based on a gold thin film nanoholearrangement to generate and explore the plasmonic effect. Optical measurements were performed byimage acquisition method monitoring the transmitted light through the nanohole arrangements. Theintegrated system was able to generate a five-point calibration curve, which was used to quantify theconcentration of bovine serum albumin (BSA) in a sample with a pseudo-unknown concentration(concentration of 160 μg mL-1). The concentration determined by the integrated system was 138 μgmL-1. This result was also validated by fluorescence spectroscopy that showed a statistically equivalentconcentration of 154,8 ± 16,6 μg mL-1. Aiming to enchance the enzyme catalyses in a biofuel cell toredox mediators, carbon nanotubes (MWCNTs) were electrosynthesized in situ in aqueous medium.Pyrene electrosynthesis products, 1,6 and 1,8-pyrenequinone, after being characterisedelectrochemically and structurally by 1H NMR, were able to generate catalytic current densities of 8.51mA cm-2 when present in a bioanode for glucose oxidation by flavin adenine dinucleotide‐dependentglucose dehydrogenase (FAD-GDH). This catalytic current density was higher than the redox mediator1,4-naftoquinone normally used in similar systems which generated a catalytic current density of 3.30mA cm-2. Finally, the bioanode with the redox mediators presented maximum catalyst capacity to 100mmol L-1 and a loss of stability of 76.4% after 100 consecutive cycles.Le développement technologique s'oriente vers la miniaturisation, non seulement pour des intérêts économiques, mais aussi pour des raisons de portabilité, de durabilité et de logistique.économiques, mais aussi pour des raisons de portabilité et de durabilité, ainsi que de logistique. Dans ce contexte, ce travailprésente les avancées dans la génération de systèmes de laboratoire pour générer des courbes d'étalonnage par le biais dedispositifs microfluidiques applicables aux biocapteurs à résonance plasmonique de surface (SPR), ainsi quedes améliorations dans la génération de courants électriques dans des cellules à biocarburant (BFC) pour une mise en œuvre in vivo.Les dispositifs microfluidiques de génération de gradients de concentration sont des outils d'automatisation intéressants pourremplaçant un opérateur pendant une étape de construction de courbe d'étalonnage, évitant ainsi les erreurs expérimentales,en particulier dans la manipulation de faibles concentrations. Un dispositif générateur de gradient de concentration non linéairenon linéaire avec deux entrées de flux, une entrée pour la solution concentrée de l'analyte et une autre pour le diluant, a été développé.une autre pour le diluant - avec cinq solutions de sortie de concentrations différentes. La structure des microcanauxainsi que la conception du mélange des différentes concentrations ont été construites sur la base de la méthode mathématique analogue à celle des circuits électriques.méthode mathématique analogue au calcul de génération de systèmes de circuits électriques. Le dispositifLes concentrations des solutions de sortie ont été caractérisées par spectroscopie de fluorescence et UV-Vis,qui ont démontré la capacité à générer un profil de gradient de concentration sigmoïdal. Le dispositif microfluidique(δ-2x5-Y) a été couplé à un système de biodétection optique SPR basé sur un agencement de nano trous en film mince d'or pour générer et explorer le plasma.pour générer et explorer l'effet plasmonique. Les mesures optiques ont été effectuées parméthode d'acquisition d'image surveillant la lumière transmise à travers les arrangements de nanohole. Le système intégrésystème intégré a permis de générer une courbe d'étalonnage en cinq points, qui a été utilisée pour quantifier la concentration d'albumine sérique bovine.concentration de l'albumine de sérum bovin (BSA) dans un échantillon de concentration pseudo-inconnue (concentration de 160 μg mL).(concentration de 160 μg mL-1). La concentration déterminée par le système intégré était de 138 μgmL-1. Ce résultat a également été validé par la spectroscopie de fluorescence qui a montré une concentration statistiquement équivalente de 154,8 ± 16,5 %.statistiquement équivalente de 154,8 ± 16,6 μg mL-1. Dans le but d'améliorer les catalyseurs enzymatiques d'une pile à biocarburant, des nanotubes de carbone ont été utilisés comme médiateurs redox.médiateurs redox, des nanotubes de carbone (MWCNTs) ont été électrosynthétisés in situ en milieu aqueux.Les produits de l'électrosynthèse du pyrène, la 1,6 et la 1,8-pyrènequinone, après avoir été caractérisésélectrochimiquement et structurellement par RMN 1H, ont été capables de générer des densités de courant catalytique de 8,51mA cm-2 lorsqu'ils étaient présents dans une bioanode pour l'oxydation du glucose par la glucose déshydrogénase (FAD) dépendante de la flavine adénine dinucléotide.glucose déshydrogénase (FAD-GDH). Cette densité de courant catalytique était plus élevée que celle du médiateur redox1,4-naftoquinone normalement utilisé dans des systèmes similaires, qui génère une densité de courant catalytique de 3,30mA cm-2. Enfin, la bioanode avec les médiateurs redox a présenté une capacité catalytique maximale à 100mmol L-1 et une perte de stabilité de 76,4% après 100 cycles consécutifs.Traduit avec www.DeepL.com/Translator (version gratuite