Effet de la microstructure sur le comportement de l’Hélium radiogénique dans le combustible nucléaire UO2

Due to the extreme environment in which it is operated, nuclear fuel shows changes of its microstructure and thermophysical properties . In particular it develops a rim structure also named high burnup structure characterized by the subdivision of the original micrometer sized grains into 100 nm grains. In this work, the synthesis of dense UO2 and ThO2 with grains size down to 100 nm was designed. Such material would allow studying through single effect studies the impact of the high burnup structure on the fuel behavior in and out of normal operation. UO2 doped with 238Pu was also synthesised to study the accelerated effect of alpha-decays on fuel microstructure and thermophysical properties since alpha activity will be dominating in spent nuclear fuels for millenaries. Self-irradiated UO2 cumulating up to 0.41 dpa, the same reached by a LWR spent fuel after few centuries, was characterized periodically with a broad set of techniques. XRD showed a saturation of the lattice parameter increase around 0.3 %, while thermal desorption spectroscopy proved that the totality of the radiogenic He is still retained. SEM observations highlighted the integrity of the fuel is preserved, while TEM evidenced the ingrowth of dislocation loops and He bubbles within the matrix. Thermal conductivity as measured by laser flash had already decreased by 40 % at 0.03 dpa, and no defects annealing was detected by differential scanning calorimetry at the temperatures foreseen for spent fuel storage. Raman spectra were acquired for the first time on (U,Pu)O2 as a function of the self-irradiation dose. This study allowed assessing some aspects of the behaviour of LWR spent nuclear fuel during the first 300 years of storage time.Dû à l’environnement extrême dans lequel il est exploité, le combustible nucléaire présente des modifications des propriétés thermophysiques ainsi que microstructurales. En particulier se forme en périphérie de l’élément de combustible une structure appelée Structure Haut Burnup (HBS) caractérisée par la subdivision des grains originaux en grains d’environ 100 nm. Dans ce travail, la synthèse d’échantillons denses de UO2 et ThO2 avec des grains d’environ 100 nm a été réalisée. De tels matériaux permettront de faire des études à effets séparés sur l’impact de la HBS sur le comportement du combustible en conditions normales et accidentelles. UO2 dopé avec 238Pu a également été synthétisé et ce dans le but d’étudier en accéléré l’impact de l’activité alpha sur l’évolution de la microstructure et des propriétés thermophysiques du combustible tel qu’en situation de stockage où ce type de décroissance prédomine pendant des millénaires. L’UO2 auto-irradié jusqu’à 0.41 dpa, correspondant à un combustible usagé standard de 300 ans , a été caractérisé périodiquement par un ensemble de techniques. La DRX a mis en évidence une saturation du paramètre de maille à 0.3% tandis que la désorption thermique d’hélium a montré une rétention complète du gaz. Le MEB a montré que l’intégrité de la structure est préservée ; en MET la formation de boucles de dislocations et de bulles d’hélium a été mis en évidence. La conductivité thermique mesurée par flash laser décroît de 40% dès 0.03 dpa et aucune restauration de défauts n’a été observée par calorimétrie différentielle aux températures caractéristiques de l’entreposage. Des spectres RAMAN ont été obtenus pour la première fois sur (U, Pu)O2 en fonction de la dose d’autoirradiation. Cette étude a permis d’évaluer certains aspects du comportement du combustible usagé en conditions d’entreposage pendant 300 ans