Polaron Photoluminescence in Lithium Niobate: Experimental Approach and modelisation

Because of their electro-optical, non-linear optical and photorefractive effect, lithium niobate crystals (LN) are used in many applications such as modulation, filtering, holographic storage or frequency conversion. Its known that the photorefractive effect is influenced by both extrinsic deep centers (Fe2+ and Fe3+ in most cases) and by niobium antisites (NbLi 5+) which constitute preferential sites to trap an electron hence giving a small bound polaron (NbLi4+). This defect is characterized by a photo-induced absorption (API) broad band in the NIR range, as well as slightly Stokes shifted photoluminescence band (PL). We present herein an experimental study of the polaron related PL in iron doped congruent lithium niobate as a function of temperature and incident intensity in CW and pulsed regime. We also propose a phenomenological three-center model as an interpretation of all observed results. We show that the PL permits one to determine the concentration of deep centres in congruent LN in trace amounts, whatever their nature. For Fe 2+ ions, the sensitivity is typically around 0,25 ppm at RT, which is better than absorption spectroscopy. In addition, unlike other techniques, the PL is spatially resolved (micrometer scale) which allows to map the concentration of deep donors, hence its potential for characterizing waveguides, integrated optical components and other microstructures.Le niobate de lithium (LN), en raison de ses propriétés, électro-optiques, optiques non linéaires et photoréfractives (PR), s'impose comme un matériau de choix pour des applications en modulation, filtrage, stockage holographique ou conversion de fréquence optique. L'effet PR est gouverné à la fois par les centres profonds extrinsèques (Fe2+ et Fe3+ le plus souvent) et par les antisites niobium en site lithium (NbLi5+), qui constituent des pièges préférentiels pour les électrons arrachés aux donneurs profonds et forment ainsi des polarons liés NbLi4+, caractérisables par une large bande d'absorption photo-induite (API) s'étendant dans le rouge et le proche infrarouge, ainsi que par une bande de photoluminescence (PL) légèrement décalée en longueur d'onde par rapport à la précédente. Nous présentons ici une étude expérimentale de la PL polaron dans le LN congruent dopé fer, en fonction de la température et de l'intensité lumineuse excitatrice, en régime continu et en régime pulsé, ainsi qu'un modèle phénoménologique à trois centres permettant d'interpréter toutes les caractéristiques observées. Nous montrons que la PL permet en principe de doser les donneurs profonds dans le LN congruent en quantité infime, quelle que soit leur nature. Pour les ions Fe2+, la détectivité est typiquement de 0,25 ppm à l'ambiante, ce qui est bien meilleur que la spectroscopie d'absorption. La PL résolue spatialement permet en outre, contrairement aux autres techniques, de cartographier la concentration de donneurs profonds à l'échelle micrométrique, d'où son potentiel pour la caractérisation de guides d'onde, de composants optiques intégrés ou autres microstructures