Propriétés viscoélastiques et corrélations dynamiques de la contrainte mécanique dans des systèmes modèles de polymères et colloïdes vitrifiables

Dans le cadre de cette thèse, nous avons étudié et analysé comment les propriétés viscoélastiques et la gamme des corrélations structurelles et dynamiques dans les systèmes oligomères tridimensionnels et liquides simples bidimensionnels formant le verre changent au fur et à mesure qu'ils se vitrifient avec une température décroissante en utilisant des simulations de dynamique moléculaire (MD). Pour le système liquide polydispersé bidimensionnel formant le verre, un certain nombre de caractéristiques intéressantes pour l'état vitreux sont découvertes. Pour le régime liquide (bien au-dessus de Tg), nous avons constaté que la relation entre la compressibilité et le facteur de structure statique S(q) est fortement violée et que la capacité thermique cv(t) dépendante du temps implique une queue de loi de puissance de longue durée. En outre, pour des vecteurs d'ondes faibles q, le facteur de structure dynamique S(q,t) montre une relaxation en deux étapes bien au-dessus de la température de vitrification. Pour étudier plus directement la gamme spatiale des corrélations de contraintes pour ce système, nous avons analysé la fonction de corrélation du tenseur de contraintes à différents vecteurs d'onde en utilisant des simulations de dynamique moléculaire (MD).Within the framework of this thesis we studied and analyzed how the viscoelastic properties and the range of structural and dynamical correlations in glass-forming 3-dimensional oligomer and 2-dimensional simple liquid systems are changing as they vitrify with decreasing temperature using Molecular Dynamics (MD) simulations. For the glass-forming 2-dimensional polydisperse liquid system a number of interesting features for the glassy state are discovered. For the liquid regime (well above Tg) we found that the relation between the compressibility and the static structure factor S(q) is strongly violated and the time-dependent heat capacity cv(t) involves a long-time power-law tail. Furthermore, at low wave-vectors q the dynamical structure factor S(q,t) shows a two-step relaxation well above the vitrication temperature. To study the spatial range of stress correlations for that system more directly we analyzed the correlation function of the stress tensor at different wave-vectors using Molecular Dynamics (MD) simulations