Low-Temperature Electrocatalytic Conversion of CO2 to Liquid Fuels: Effect of the Cu Particle Size

A novel gas-phase electrocatalytic system based on a low-temperature proton exchange membrane (Sterion) was developed for the gas-phase electrocatalytic conversion of CO2 to liquid fuels. This system achieved gas-phase electrocatalytic reduction of CO2 at low temperatures (below 90 °C) over a Cu cathode by using water electrolysis-derived protons generated in-situ on an IrO2 anode. Three Cu-based cathodes with varying metal particle sizes were prepared by supporting this metal on an activated carbon at three loadings (50, 20, and 10 wt %; 50% Cu-AC, 20% Cu-AC, and 10% Cu-AC, respectively). The cathodes were characterized by N2 adsorption–desorption, temperature-programmed reduction (TPR), and X-ray diffraction (XRD) and their performance towards the electrocatalytic conversion of CO2 was subsequently studied. The membrane electrode assembly (MEA) containing the cathode with the largest Cu particle size (50% Cu-AC, 40 nm) showed the highest CO2 electrocatalytic activity per mole of Cu, with methyl formate being the main product. This higher electrocatalytic activity was attributed to the lower Cu–CO bonding strength over large Cu particles. Different product distributions were obtained over 20% Cu-AC and 10% Cu-AC, with acetaldehyde and methanol being the main reaction products, respectively. The CO2 consumption rate increased with the applied current and reaction temperaturSe desarrolló un nuevo sistema electrocatalítico en fase gas basado en una membrana de intercambio de protones de baja temperatura (Sterion) para la conversión electrocatalítica en fase gas de CO 2 a combustibles líquidos. Este sistema logró una reducción electrocatalítica en fase gaseosa de CO 2 a bajas temperaturas (por debajo de 90 °C) sobre un cátodo de Cu mediante el uso de protones derivados de la electrólisis del agua generados in situ en un ánodo de IrO 2 . Se prepararon tres cátodos a base de Cu con diferentes tamaños de partículas metálicas apoyando este metal sobre un carbón activado en tres cargas (50, 20 y 10 % en peso; 50 % Cu-AC, 20 % Cu-AC y 10 % Cu-AC). CA, respectivamente). Los cátodos se caracterizaron por N 2Posteriormente se estudió la adsorción-desorción, la reducción a temperatura programada (TPR) y la difracción de rayos X (XRD) y su desempeño hacia la conversión electrocatalítica de CO 2 . El conjunto de electrodos de membrana (MEA) que contiene el cátodo con el tamaño de partícula de Cu más grande (50% Cu-AC, 40 nm) mostró la mayor actividad electrocatalítica de CO 2 por mol de Cu, siendo el formiato de metilo el producto principal. Esta mayor actividad electrocatalítica se atribuyó a la menor fuerza de unión Cu-CO sobre partículas grandes de Cu. Se obtuvieron diferentes distribuciones de productos sobre 20% Cu-AC y 10% Cu-AC, siendo el acetaldehído y el metanol los principales productos de reacción, respectivamente. La tasa de consumo de CO2 aumentó con la corriente aplicada y la temperatura de reacció