Excitões em materiais bidimensionais

Dissertação de mestrado em FísicaNesta dissertação são exploradas algumas das principais propriedades óticas de dicalcogenetos de metais de transição (TMDs) devido a efeitos excitónicos. Na primeira parte do texto dedicamo-nos ao estudo do caso de uma camada de MoS2 perto de um material magnético. Aí, vimos que, devido à proximidade com o material magnético, a simetria de inversão temporal do TMD é quebrada, originando uma resposta de Hall finita mesmo na ausência de um campo magnético externo. Nessa mesma secção, calculamos a condutividade ótica do sistema quer no regime de partícula única, quer no excitónico, estudando o efeito da polarização da luz incidiente. Em ambos os casos verificou-se a excitação seletiva do vale K ou K’ quando luz circularmente polarizada é usada. Na secção seguinte dedicamo-nos ao estudo dos estados-, uma classe de excitões que, devido a regras de seleção, não aparece em espetros óticos resultantes de excitações interbanda, mas que pode ser estudada em experiências do tipo pump-probe. Partindo de uma expressão microscópica para a polarizabilidade, estudamos como o laser pump pode povoar o estado 1, enquanto que o probe induz transições do 1 para a série-. As duas secções finais são dedicadas ao estudo da interação de excitões com fonões Aí, calculamos a largura espetral da ressonância 1 em vários TMDs e observamos que naqueles com molibdénio a largura cresce linearmente com a temperatura, com uma correção exponencial a temperaturas elevadas, enquanto que para TMDs com tungsténio esta rapidamente se afasta da dependência linear. Nessas secções estudamos ainda como o acoplamento com fonões produz um desvio para o vermelho da ressonância do estado 1, e como esta adquire uma forma assimétrica.In this dissertation we explore some of the main optical properties of transition metal dichalcogenides due to excitonic effects. In the first part of the text we study the case of a monolayer of MoS2 near a magnetic material. There, we find that due to the proximity with the magnetic material, the time reversal symmetry in the TMD is broken, which leads to a finite Hall response even in the absence of an external magnetic field. In the same section, we compute the optical conductivity of the system both in the single particle picture and when excitons are accounted for, studying the effect of exciting the system with different light polarizations. In both cases a valley selective response when circularly polarized light is used was found, with either the K or K’ valleys being excited. In the following section we focus on the −states, a class of excitons which does not appear in interband optical excitation due to selection rules, but can be studied in pump-probe experiments. Starting from the microscopic definition of the polarizability, we studied how a pump laser can populate the 1s state, while a probe induces transitions from the 1s to the −series. The final two sections of the dissertation are dedicated to the study of the interaction of excitons with phonons There, we compute the homogeneous linewidth of the 1 resonance in different TMDs at finite temperature, and find that in TMDs with molybdenum the linewidth increases linearly with temperature, with an exponential correction at higher temperatures, while for TMDs with tungsten the linewidth deviates from a linear dependence even at low temperatures. Furthermore, we also studied how the coupling with phonons produces a red-shift of the 1 absorption peak and leads the formation of phonon sidebands, which are responsible for an asymmetrical broadening of the resonance.I thank Ref. [1] for the LATEX template for this dissertation. I also acknowledge the support of the Center of Physics (CF-UM-UP) and the Portuguese Foundation for Science and Technology (FCT) for the research grants funded by the UIDB/04650/2020 strategic project and POCI-01-0145-FEDER-028887