Fotocatalizadores y adsorbentes basados en caolinita y laponita aplicados en la depuración de contaminantes orgánicos y en la síntesis de metaloftalocianina vía precursores caolinita/nitroftalonitrilo

Tesis por compendio de publicaciones[ES] El gran desafío de la actualidad es la obtención de materiales multifuncionales que puedan ser aplicados en diversos procesos, destacando los procesos de descontaminación ambiental de cuerpos hídricos. En este contexto, este trabajo presenta en dos capítulos (I y II) la preparación de materiales aplicados a la descontaminación ambiental. El capítulo I presenta la obtención de composites preparados por el método sol-gel, utilizando caolinita, TiO2 y metaloftalocianina de cobalto (II), por dos rutas sintéticas, ácida y básica, para estudiar las diferencias de los materiales obtenidos. Los materiales obtenidos fueron debidamente caracterizados y aplicados en procesos de oxidación (degradación) de trimetoprim, cafeína y prometrina. Los resultados demostraron que hubo una degradación moderada de trimetoprim (30%) y prometrina (54%), y elevada para la cafeína (90%). La obtención de productos intermediarios de degradación fue verificada en todos los casos por espectrometría de masas. El capítulo II presenta los resultados de la funcionalización de laponita con ClPTES y dos materiales aminados, melamina y biuret, por dos rutas sintéticas: una ruta no acuosa (utilizando tolueno como disolvente) y una ruta acuosa. Los materiales obtenidos fueron caracterizados y aplicados en procesos de adsorción de trimetoprim. Los resultados demostraron que los materiales obtenidos tienen una elevada afinidad hacia el compuesto orgánico, alcanzando 80% de eliminación. Otro objetivo importante de los procesos industriales es la realización de dichos procesos con menor gasto energético y de reactivos, lo cual va en consonancia con los preceptos de la química verde y sostenible. En este sentido, en el capítulo III se presentan resultados de la síntesis de metaloftalocianina y su inmovilización en caolinita en una única etapa de reacción. El material fue caracterizado, confirmando la síntesis e inmovilización de la metaloftalocianina en la caolinita, y que el nuevo material abre nuevas perspectivas sintéticas de estas macromoléculas (metaloftalocianinas). [EN] The great challenge of the present is the obtaining of multifunctional materials that can be applied in diverse processes, emphasizing the processes of environmental decontamination of hydric bodies. In this context, this work presents in two chapters (I and II) the preparation of materials applied to environmental decontamination. Chapter I presents the obtaining of composites prepared by the sol-gel method, using kaolinite, TiO2 and cobalt(II) metalophthalocyanine. The materials obtained were duly characterized and applied in oxidation processes (degradation) of trimethoprim, caffeine and prometryn. The results showed that there was a moderate degradation of trimethoprim (30%) and prometryne (54%), and high for caffeine (90%). The obtaining of degradation byproducts was verified in all cases by mass spectrometry. Chapter II presents the results of the aminosilanization of laponite with ClPTES and melamine or biuret by two synthetic routes. The materials obtained were characterized and applied in trimethoprim adsorption processes. The results showed that the materials obtained have a high affinity towards the organic compound, reaching 80% elimination. Another important objective of industrial processes is to carry out these processes with lower energy and reagents expenditure, which is consistent with the precepts of green and sustainable chemistry. In this sense, Chapter III presents results of the synthesis of metalophthalocyanine and its immobilization in kaolinite in a single stage of reaction. The material was characterized, confirming the synthesis and immobilization of the metalophthalocyanine in the kaolinite, and that the new material opens new synthetic perspectives of these macro compounds, being able to be applied in diverse industrial sectors. [POR] O grande desafio da atualidade é a obtenção de materiais multifuncionais que sejam aplicados a inúmeros processos, destacando processos que envolvam descontaminação ambiental de corpos hídricos. Nesse contexto, o trabalho apresenta em dois capítulos (I e II) a preparação de materiais aplicados a remediação ambiental. O capítulo I apresenta a obtenção de compósitos, preparados pelo método sol-gel, utilizando caulinita, TiO2 e metaloftalocianina de cobalto (II), mediante duas rotas sintéticas, ácida e básica, para estudar as diferenças dos materiais obtidos. Os materiais obtidos foram devidamente caracterizados e aplicados em processos de oxidação (degradação) de trimetoprim, cafeína e prometrina. Os resultados demonstram que houve degradação moderada de trimetoprim (30%) e prometrina (54%), e elevado para cafeína (90%). Foi verificada por espectrometria de massas, a obtenção de intermediários de degradação em todos os casos. O capítulo II apresenta os resultados da funcionalização da laponita com ClPTES e dois compostos aminados, melamina e biureto, por duas rotas sintéticas: uma rota não aquosa (utilizando tolueno como solvente) e uma rota aquosa. Os materiais obtidos foram caracterizados e aplicados em processos de adsorção de trimetoprim. Os resultados demonstram que os materiais obtidos tem elevada afinidade com o composto orgânico, atingindo 80% de remoção. Também há um viés importante nos processos industriais, que são processos com menor gasto energético e de reagentes, que vão de acordo com os preceitos de química verde e sustentável. Nesse sentido, é apresentado no capítulo III os resultados da síntese de metaloftalocianina e sua imobilização em caulinita em uma única etapa reacional. O material foi caracterizado, confirmando a síntese e a imobilização da metaloftalocianina na caulinita, e que processo constitui uma nora tora sintética para essas macromoléculas (metaloftalocianinas)