Limiting processes in anion-exchange membrane fuel cells

Fuel cells allow for converting chemical energy stored in hydrogen into electrical energy, with only heat and water as by-products. In a sustainable energy society, hydrogen may play an important role due to its ability to act both as an energy carrier and as a valuable chemical in the process industry. The main remaining obstacles for widely available commercial fuel cells are durability and cost. One way to potentially decrease the cost is to change the fuel cell environment to an alternative chemistry by replacing the proton-exchange membrane (PEM) with an anion-exchange membrane (AEM). This thesis studies the anode reaction, the cathode reaction and water transport in an anion-exchange membrane fuel cell (AEMFC), to investigate where its performance limitations lies in the system. Electrochemical characterisation techniques together with physics-based modelling have been utilised. The results from the study of the anode, shows that the hydrogen reaction proceeds through the Tafel-Volmer pathway, with the Tafel step starting to limit the reaction as the anode overpotential increases. Combining the anode model with a Butler-Volmer expression for the cathode reaction made it possible to model a H2:O2 fuel cell. Comparing the losses from the different processes in the fuel cell shows that the cathode is still the main contributor, but that the anode contribution cannot be neglected when predicting the fuel cell performance. Low ionic conductivity in the electrode was also identified as responsible for part of the overall resistances, leading to uneven current distribution in the catalyst layers and bad utilisation of the catalytic material. Investigating the water transport properties of AEMs showed that not only electroosmotic drag and diffusion, but also an absorption/desorption step between gas phase and membrane phase, are necessary to get a model that can explain the experimental observations. The choice of gas diffusion layers (GDLs) used on the anode and cathode was found to be of similar importance on the water transport as doubling the membrane thickness, showing that not only the membrane is important for water transport. Under most realistic conditions, the risk of local dry-out in a cell was found to be low, as water readily diffuses from the high humidity side of the membrane to the low humidity side.Bränsleceller gör det möjligt att konvertera kemisk energi lagrad i vätgas till elektrisk energi, med endast värme och vatten som biprodukter. I ett hållbart energisamhälle kan vätgas spela en viktig roll tack vare sin förmåga att agera både som energibärare och som en värdefull kemikalie i industrin. De sista hindren innan bränsleceller kan bli brett tillgängliga kommersiellt är deras livslängd och kostnad. Ett sätt att minimera kostnaden är att byta till en annan bränslecellskemi, genom att ersätta det protonledande membranet med ett anjonledande membran. Denna avhandling syftar till att undersöka begränsningar i anjonledande membranbränsleceller som hämmar utvecklingen och kommersialiseringen av dessa bränsleceller. Fokus i deolika delstudierna har varit på anoden, katoden, och vattentransporten i det anjonledande membranet. Resultaten från undersökning av vätgaselektroden visade att reaktionen följer en Tafel-Volmer mekanism, i vilken Tafelsteget börjar begränsa hastigheten när överpotentialen på anoden ökar. Genom att kombinera anodmodellen med ett Butler-Volmer-uttryck för katodreaktionen så var det möjligt att modellera en H2:O2 bränslecell. Från en jämförelse av förlusterna från de olika processerna i bränslecellen kan vi dra slutsatsen att katoden fortfarande dominerar, men att hänsyn också måste tas till anodförlusterna om bränslecellens prestanda ska förutsägas. Låg jonledningsförmåga i elektroderna identifierades också som orsak för en del av förlusterna, vilket leder till ojämn strömfördelning i katalysatorskikten och begränsad utnyttjandegrad av katalysatormaterialet. Undersökningar av vattentransportegenskaperna av anjonledande membran visade att inte bara elektroosmotisk diffusionsmotstånd och diffusion, utan också ett absorption-desorptions-steg mellan gasfasen och membranfasen bör inkluderas för att få en rimlig modell av vattentransporten. Att välja en lämplig kombination med avseende på hydrofobicitet av gasdiffusionsskikt visade sig vara lika avgörande som att dubbla membrantjockleken, vilket visar att inte bara permeabiliteten i membranet spelar roll för vattentransporten. Under de flesta realistiska förhållandena är risken för lokal uttorkning av elektroderna liten, tack vare att vatten snabbt kan diffundera från sidan med hög fuktighet till sidan med låg fuktighet.QC 2022-11-21