Reducing Radon Gas Emissions in Concrete

Several compulsory regulations and recommendations regarding ionising radiation for building products have been introduced in recent years. Furthermore, industry-affiliated aggregate and concrete companies strive to implement environmental goals that should be fulfilled regarding building materials. In Sweden, a certification system for high-level environmental quality assurance has beendesigned by the Green Building Council (Miljöbyggnad 3.0). The certification system is used in procurements of house constructions to achieve a high standard and good quality environment for habitants inside new buildings. One of these environmental goals, as part of this certification system,concerns acceptable levels of radon within the indoor environment. In recent decades it has become increasingly common for the concrete industry to use combinations of different Supplementary Cementitious Materials (SCMs) in concrete to reduce the carbon dioxide emissions of cement production. Additions of SCMs and different admixtures can also improve the properties of concrete, such as increased strength and durability. However, knowledge of ionising radiation and radon is still limited. How do SCMs and hydrophobic admixtures contribute regarding properties such as radon gas exhalation from concrete? Are there any advantages? Disadvantages? Can one make use of specific properties in specific indoor climate environments? What is the effect of moisture?The main part of the thesis embraces these concerns. Twelve different concrete recipes were cast to investigate the 222Rn radon exhalation rate of these concrete mixtures in relation to their relative humidity (RH). Ten recipes consisted of different mixes of binders and hydrophobic admixtures containing crushed rock with a slightly enhanced 226Ra-activity concentration (Bq/kg), while two other recipes included crushed rock with low levels of radioactivity. As a reference cement, a CEM I, 52.5 Rproduced by Cementa AB/HeidelbergCement Group (Skövde cement factory) was used. The concretes´ composition had a water binder ratio (w/b) of 0.55.For radon gas analysis and radon diffusion measurements, a method using the decay rate of alpha energies from 222Rn and 218Po was employed. The amount of decay per unit time was calibrated in relation to a well-defined radon gas level. The readings or output from the radon gas monitor were then displayed as 222Rn content in air in the unit Bq/m3. Diffusion measurements included an instrument named RAD 7 from Durridge, Inc. The instrument´s measuring technique uses a solid-statedetector.The results imply that SCMs and hydrophobic admixtures (liquid) have a moderate to fairly large impact on the radon exhalation rate, with a humidity of 75 % and 60 %. The largest impact at a relative humidity of 75 % is shown by micro-silica (SF-30), which reduces the radon exhalation rate by up to 57 %. However, at a relative humidity of 45 %, the radon exhalation of the reference concrete is in line with most other concrete mixes regarding their radon exhalation rates. One needs to separate between radon gas exhalation and radon gas diffusion, although they both affect the radon rate within a building. In the study, the radon gas exhalation rate generally decreased with decreasing relative humidity. The radon gas diffusion, however, increased in general as the relative humidity decreased. Also, the natural process of carbonation affects the radon exhalation rate. The study performed as part of the thesis, relating to carbonation and its influence, generated different results depending on the concrete recipe, but can be summarised as follows: (i) concrete with only CEM I or CEM I combined with an hydrophobic admixture indicated a reduced radon exhalation rate; and (ii) for a concrete recipe containing CEM I as a binder combined with slag or fly ash, the radon exhalation rate increased.Another study, as part of the thesis, embraced induced cracks and their influence upon the radon exhalation rate. The study showed that the influence of cracks can be quite large. In two cases an increase of 200-250 % was calculated compared to the radon exhalation rate of the same concrete without cracks. In the other cases, the increase was proportional to the increase of the concrete surface.iiiSeveral factors influence the final rate of radon being exhaled from a building material. The radon exhalation in the examined building materials can also be addressed as the production rate of radon (exhalation of radon per unit volume) for the investigated concrete mixes. The production rate is mainly governed by the emanation coefficient, the content of radium in the materials and the material´s density (volume and mass) as well as the radon decay constant. Since the investigated concrete mixes have a similar density and radium content, these variables are of less importance when assessing the differences between the concrete mixes’ exhalation rates. Consequently, the influence of the radon emanation becomes a major parameter when comparing the different concrete mixes. The radon emanation has in the ongoing assessments been demonstrated to show substantial variation due to the influence of the relative humidity. Initially, in a water filled system (100 % RH), the water acts as a barrier, and radon are accumulated in the pores (e.g., the recoil theorem). When the moisture level decreases, the initially high radon levels in the pore system are enabled to diffuse into the free air. The initially high concentration of water molecules also acts as a carrier for some of the radon atoms. This promotes the successive reduction of the relative humidity in the concrete samples, and the number of radon atoms that reach the concrete surface is also diminished, which consequently reduces the radon exhalation rate. In other words, the most important factor for differences in the radon exhalation rate can be dedicated to its radon emanation, which refers to the number of radon atoms being released from the material itself into the free air. Therefore, the tightness of the concrete, or its permeability, is very important. This is in part reflected in the diffusion coefficient or radon diffusion length being assessed for the different concrete samples.That the radon gas diffusion increases with a lower relative humidity in the concrete is reasonable since the diffusion rate in water is markedly lower than in air. The diffusion rates in the investigated concrete samples have a subordinate role, however, when one evaluates the final exhalation rate. The high radon exhalation rate in this study is foremost due to (i) the material´s high radium content and (ii) higher emanation coefficient at higher relative humidities. It is of importance to note that the materials´ slightly elevated radium content has a large influence on the high radon exhalation. Comparing concrete recipe C with a recipe replaced with a low radioactive content aggregate (i.e., a low amount of radium), the production rate is very limited, which means a low radon exhalation rate, even though a moderate emanation coefficient can be shown. Conclusively, this implies that the relation between the relative humidity (RH), radon concentration and diffusion within a concrete wall, ceiling or floor is a complicated interaction. In practice, the influence of relative humidity is the dominant factor for the final radon exhalation rate from a building material. Consequently, the radon exhalation rate, in general, decreases over time as the concrete driesout and the relative humidity decreases. Some essential conclusions derived from the thesis are that: SCMs and hydrophobic admixtures can effectively reduce the radon gas exhalation rate, specifically at higher relative humidity levels;fractures in concrete may generate substantial radon concentration increases; and, depending on the choice of binders, the carbonation of concrete may have a positive or negative effect on the radon exhalation rateFlera krav och rekommendationer avseende joniserande strålning i byggprodukter har introducerats under de senaste åren. Även branschanslutna ballast- och betongföretag har en strävan att uppnå miljömål som skall efterlevas avseende byggmaterial. I Sverige har det utvecklats ett certifieringssystem för en hög nivå av miljösäkerhet vilket har designats av Green Council Building (Miljöbyggnad 3.0). Certifieringssystemet används i upphandlingar för huskonstruktioner för att uppnå en hög standard och trygg inomhusmiljö i nya byggnader för boende. Ett av dessa miljömål är acceptabla krav på radon i inomhusmiljö. Under de senaste årtiondena har det också blivit vanligare att betongbranschen använder olika kombinationer av alternativa bindemedel i betong för att reducera koldioxidutsläppen från cementtillverkningen. Tillsatser av alternativa bindemedel och olika tillsatsmedel kan även förbättra betongens egenskaper som ökad hållfasthet och beständighet. Men kunskapen utifrån joniserande strålning och radon är fortfarande begränsad. Vad medför alternativa bindemedel och hydrofoba tillsatsmedel avseende radonavgång från betong? Finns det fördelar? Nackdelar? Kan man nyttja vissa egenskaper i specifika inomhusmiljöer? Hur påverkar fukt? Huvuddelen av avhandlingen har omfattat dessa frågeställningar. Tolv olika betongrecept göts där avgången av 222Rn från dessa betongblandningar i relation till deras relativa fuktighet (RF) undersöktes. Tio recept utgjordes av olika blandningar av bindemedel och tillsatsmedel, med en bergart med något förhöjd nivå av 226Ra-aktivitetskoncentration (Bq/kg). Två recept innehöll en lågstrålande bergart. Som referenscement och bindemedel användes ett CEM I, 52.5 R (Skövde cementfabrik). Betongernas sammansättning hade ett vattencementtal (vct) av 0,55. För radongasutvärdering och radondiffusionsmätningar användes en metod där alfa-sönderfall från 222Rn och 218Po utnyttjas (joniserande pulsationskammare). Mängden av sönderfall per tidsenhet är kalibrerad mot en väldefinierad radongashalt. Mätvärdena, eller resultaten från analysen av instrumentet, visas som halten av 222Rn i luft i enheten Bq/m3. Vid diffusionsmätningar användes ett instrument benämnt RAD 7 från Durridge Inc. Instrumentet är av typen halvledardetektor. Resultaten indikerar att alternativa tillsatsmaterial och hydrofoberande tillsatsmedel har en moderat till stor påverkan på radonavgången vid en relativ fuktighet mellan 75 % och 60 %. Den största påverkan vid en relativ fuktighet på 75 % kan påvisas med mikro-silika (SF-30), som reducerar radonavgången med upp till 57 %. Vid en relativ fuktighet av 45 %, är radonavgången för referensbetongen i linje med en del andra betongsammansättningar och deras radonavgång. Även betongens naturliga karbonatisering påverkar radonavgången. Den inom avhandlingen utförda studien av karbonatiseringens inverkan gav olika resultat beroende av betongrecept, men kan sammanfattas som: (1) betong med enkom CEM I eller CEM I som bindemedel tillsammans med hydrofoberande tillsatsmedel indikerade en sjunkande radonavgång medan för (2) ett betongrecept som innehöll CEM I bindemedel tillsammans med slagg eller flygaska, så ökade radonavgången. En annan studie i avhandlingen omfattade inducerade sprickor och deras betydelse med avseende på radonavgången. Studien visade att påverkan av sprickor kan vara mycket stor. I två fall beräknades en ökning av radonavgången med 200–250 % jämfört med radonavgången i motsvarande betong utan sprickor. I övriga fall var ökningen proportionell mot ökningen av ytan. Radonavgången minskade generellt med minskad relativ fuktighet för de undersökta betongsammansättningarna. Radongasdiffusionen i betongproverna ökade däremot generellt med minskad relativ fuktighet. Flera faktorer spelar in i den slutliga halten av radon som avges från ett byggmaterial. Radonavgången i undersökta byggmaterial, kan också benämnas produktionshastigheten (radonavgång per volymenhet) för undersökta betongprover. Produktionshastigheten bestäms av främst emanationskofficienten, materialens radium-innehåll och materialens densitet (volym och massa) och diffusionskofficienten. Då de undersökta betongproverna har en ungefär likvärdig densitet och radium-innehåll blir dessa variabler av mindre betydelse för att undersöka skillnader mellan betongprovernas radonhaltsavgång. Härav blir i stället inflytandet av radonemanationen stor vid en jämförelse mellan de olika undersökta betongproverna. Radonemanationen har i utförda försök visat sig variera mycket beroende av den relativa fukthalten. Initialt i ett vattenfyllt system (100 % RF) utgör vattnet en barriär och radon ackumuleras i porerna (s.k. rekyl-tesen). När fuktnivån minskar, så tillåts de initiala höga radonnivåerna i porsystemet att diffundera till den fria luften. De initialt höga koncentrationerna av vattenmolekyler agerar också som bärare för en del radonatomer. Detta medför att när den relativa fuktigheten successivt minskar i betongproverna, minskar också andelen radonatomer, som når ytan av betongen, vilket till följd medför en lägre radonavgång. Mao, den mest betydande faktorn för skillnader i radonavgången från ett byggmaterial, kan beskrivas som dess radonemanation, dvs antalet radonatomer som avgår från ett material till den fria luften. Mao, blir betongens täthet, eller dess permeabilitet också väsentlig. Detta återspeglas delvis via diffusionskofficienten eller radonlängden som uppmättes för de olika betongproverna. Att radongasdiffusionenen ökar med mindre relativ fukt i betongen är rimligt då diffusionshastigheten i vatten är betydligt långsammare än i luft. Diffusionshastigheten i de undersökta betongproverna har dock en underordnad roll när man utvärderar den totala radonavgången. Den höga radonavgången beror i denna studie främst av (i) materialets höga radiuminnehåll och (ii) en högre emanationsfaktor vid högre relativ fuktighet. Det är dock viktigt att poängtera att materialets något förhöjda radiuminnehåll är av stor betydelse för den höga radonavgången. Vid en jämförelse med betongrecept, C (bara OPC som bindemedel), där betongens ballast ersattes med en lågstrålande ballast (låg halt av radium), blir produktionshastigheten mycket låg, dvs låg radonavgång, trots en moderat emanationskofficient. Detta innebär sammantaget att sambandet mellan betongens RF, radonavgången och diffusion i en betongvägg, tak eller golv är ett komplicerat samspel. I praktiken dominerar ändå inverkan av den relativa fukthalten i betong mest för den slutliga radonavgången från ett byggmaterial. Således minskar radonhalten generellt över tid i takt med att betongen torkar ut och RF sjunker. Några väsentliga slutsatser från avhandlingen som kan härledas är att alternativa bindemedel och hydrofoba tillsatsmedel effektivt kan minska radonavgången och härav produktionshastigheten vid högre luftfuktigheter samt att sprickor kan ge betydande ökningar av radongashalten. Beroende av valet av bindemedel kan betongens karbonatisering antingen ge en både positiv eller en negativ effekt med hänsyn till radonavgången.QC 20221108