Zerstörungsfreie Analyse von Kernbrennstoffpartikeln aus der Sperrzone Tschernobyls

In dieser Dissertation wird die Analyse radioaktiver Partikel im Mikrometerbereich aus der Sperrzone Tschernobyls beschrieben. Da diese sogenannten hot particles sehr unterschiedliche Zusammensetzungen und Eigenschaften besitzen können, sind aufwendige Messverfahren nötig, um sie einzeln zu analysieren. Zusätzlich sollten die Partikel im Verlauf der in dieser Arbeit durchgeführten Messungen nicht zerstört werden und für eventuelle Folgeexperimente vorgehalten werden. Dies schränkt die zur Verfügung stehenden Verfahren stark ein. Statische resonante Laser Sekundär-Neutralteilchen-Massenspektrometrie (rL-SNMS) besitzt als einziges Messverfahren die erforderlichen Eigenschaften. Ihr Probenkonsum ist vernachlässigbar, ihre Ortsauflösung liegt knapp unter einem Mikrometer und durch geeignete Anregungsschemata können isobare Interferenzen um mehrere Größenordnungen unterdrückt werden. Nach der detaillierten Vorstellung der Funktionsweise der rL-SNMS, wird ein neu installiertes Gitterlasersystem charakterisiert. Mit ihm durchgeführte Langzeitmessungen benötigen die Stabilisierung von Leistung und Wellenlänge. Diese Funktion wird von dem eigens entwickelten Steuerprogramm Caro übernommen. Neben den Stabilisierungsroutinen übernimmt es auch den automatischen Wechsel zwischen Anregungsschemata. Dadurch können mehrere Elemente nacheinander resonant ionisiert und im Zuge einer kontinuierlichen Messung analysiert werden. Aufwendige Umbaumaßnahmen an den zuvor verwendeten Laserresonatoren werden mit dem neuen System nicht mehr benötigt und Resonanzen können per Dropdown-Liste ausgewählt werden. Nachdem geeignete Laserparameter für verschiedene Anregungsschemata festgelegt und an Referenzmaterialien validiert wurden, werden SNMS Messungen von Technetium, Uran, Plutonium, Americium und Curium durchgeführt. Durch das neue Lasersystem können alle Actinide eines Partikels innerhalb eines Tages gemessen werden. Die berechneten Isotopenverhältnisse stimmen mit Referenzmessungen von abgebranntem Kernbrennstoff des Tschernobyl Reaktortyps überein. Dies zeigt, dass das System auch in der Lage ist, partikuläre Proben unbekannter Herkunft zu analysieren und anhand der Isotopenverhältnisse eine mögliche Quelle zu identifizieren. Weiterhin wurden gammaspektrometrische Messungen von individuellen Partikeln durchgeführt. Es konnten routinemäßig die Aktivitäten von Cs-137, Am-241 und Eu-154 bestimmt werden. In Kombination mit dem aus den Isotopenverhältnissen abgeschätzten Abbrand zeigen Americium und Europium das erwartete vergleichbare Verhalten in der Umwelt. Die Beschreibung der Radiocäsiumkonzentration in den Partikeln ist 35 Jahre nach dem Unfall deutlich komplexer und nicht durch einzelne Faktoren wie Partikelart oder Herkunftsort in der Umwelt erklärbar.This dissertation describes the analysis of radioactive particles in the micrometer range from the Chernobyl exclusion zone. Since these so-called hot particles can have very different compositions and properties, they need to be analyzed individually. Furthermore, in this work the particles must not be destroyed during the measurement and should be kept intact for possible follow-up experiments. This severely limits the available methods. Static resonant laser secondary neutral mass spectrometry (rL-SNMS) is the only technique capable of all required properties. Its sample consumption is negligible, its spatial resolution is below one micrometer, and suitable excitation schemes can suppress isobaric interferences by several orders of magnitude. After a detailed introduction to the measuring principle of the rL-SNMS, a newly installed grating laser system is characterized. Long-term measurements performed with it require the stabilization of power and wavelength. This is done by the developed control application Caro. In addition to the stabilization routines, it also handles the automatic switching between excitation schemes. This allows for the subsequent detection of several resonantly ionized elements within one continuous measurement. Time-consuming modifications to the previously used laser resonators are no longer needed with the new system, and resonances can be selected via drop-down menu. After suitable laser parameters for different excitation schemes have been determined and validated on reference materials, SNMS measurements of technetium, uranium, plutonium, americium, and curium are performed. With the new laser system, all actinides of a particle can be measured within one day. The calculated isotope ratios agree with reference measurements of bulk spent nuclear fuel from the Chernobyl reactor type. This shows that the system can determine a possible source term based on the isotope ratios. Finally, gamma spectrometric measurements of individual particles were performed. It was possible to routinely determine the activities of Cs-137, Am-241, and Eu-154. Combined with the burnup estimated from the isotopic ratios, americium and europium show the expected comparable behavior in the environment. The description of the radiocesium concentration in the particles 35 years after the accident however is clearly more complex and cannot be explained by isolated influences such as particletype or origin in the environment.Bundesministerium für Bildung und Forschung/Sirius/02NUK044A/E