Strukturelle und elektrochemische Charakterisierung der katalytischen Zentren in edelmetallfreien Katalysatoren für die Sauerstoffreduktion

In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen zur Struktur des katalytischen Zentrums und der elektrochemischen AktivitÄat von Elektrokatalysatoren für die Sauerstoffreduktion im sauren Medium präasentiert. Die Katalysatoren werden durch gezielte thermische Behandlung von Übergangsmetall Makrozyklen Eisen bzw. Cobalt Porphyrinen hergestellt. Diese Materialien könnten technische Bedeutung als Elektrokatalysatoren in Polymerelektrolytmembran Brennstoffzellen im Rahmen einer effizienten und umweltschonenden Energiewandlung erlangen. Den Schwerpunkt der Arbeit bilden Katalysatoren, deren Präparation ein neuartiger Ansatz zugrunde liegt, der zu einer erhÄohten katalytischen Aktivität im Vergleich zu bisherigen Verfahren führt. Die Resultate der strukturaufkläarenden Messungen werden daher mit den Arbeiten anderer Autoren an vergleichbar präparierten Katalysatoren verglichen. Wesentliche Erkenntnisse Äuber die Struktur der katalytischen Zentren werden aus Extended X ray Absorption Fine Structure EXAFS , X ray Absorption Near Edge Spectroscopy XANES , als auch aus in situ XAFS Untersuchungen sowie Mö bauer und Elektronenresonanz Spektroskopie ESR gewonnen. Die Ergebnisse werden durch elektrochemische Messungen, Röntgendiffraktometrie, Rasterelektronen und Transmissionselektronenmikroskopie sowie Gassorptionsuntersuchungen ergänzt