Realization of ceramic sealing joint by plasma spraying and thermomechanical characterization

Ce projet a été soutenu par l’agence Andra dans le cadre du programme « Investissements d'Avenir » organisé en coopération avec l'Agence Nationale de la Recherche (ANR). Le but de cette étude, est de sceller par projection plasma un surconteneur en aluminosilicate qui contiendra un conteneur primaire avec des déchets radioactifs. Avant ce projet la composition du récipient en céramique a été optimisée avec 72 % en masse d’alumine pour produire un démonstrateur (à échelle 1/2 (hauteur 60 cm diamètre 33 cm) excepté pour l’épaisseur de la paroi (4 cm)), référencé P72. Au début de ce projet, un défaut majeur à l’intérieur de la pièce frittée a conduit à l’impossibilité de procéder au soudage. Une autre composition a été choisie, plus facile à mettre en forme mais avec des propriétés mécaniques inférieures. Celle-ci comporte 50 % en masse d’alumine, et est référencée B50. Dans un premier temps, l'effet du chauffage par la torche à plasma du massif céramique simulant le surconteneur P72 (72% en masse d'alumine) a été investigué et optimisé. Dans le même temps, 4 revêtements épais à base d'alumine ont été obtenus par projection plasma, avec une forme de joint de scellement, comme candidats possibles pour le matériau de scellement. Ces revêtements sont les suivants : aluminosilicate PP48 (48% en masse d'alumine) et PP72 (72% en masse d'alumine), alumine-verre sodocalcique PPAV (85% en masse d'alumine) et alumine-titane PPAT (87% en masse d'alumine). Les échantillons (frittés B50 avec 50% en masse d'alumine, P72 et dépôts) ont été analysés en termes de composition chimique (par XRD et XRF) et microstructure (porosité et masse volumique par MEB, principe d'Archimède et pycnomètrie hélium). Les frittés et les dépôts ont ensuite été caractérisés thermo-mécaniquement. Sous charge à température ambiante, des essais de flexion 4 points couplés à un suivi d'émission acoustique ont été conduits afin de mieux comprendre et interpréter les changements microstructuraux intervenant lors du chargement. A haute température, des mesures dilatométriques, d'échographie ultrasonore et d'émission acoustique ont été réalisées, afin de caractériser et mieux comprendre les évolutions microstructurales des matériaux soumis à des contraintes thermiques. Ces analyses ont été réalisées à la fois sur les massifs et sur les revêtements afin de déterminer la compatibilité entre eux et de prédire éventuellement leur comportement lors de la procédure de scellement et sous sollicitation mécanique. Le massif P72 a surpassé le B50 en propriétés mécaniques car ce dernier présentait des fissures intrinsèques causées par la transition du quartz à 573°C. Dans le même temps, le revêtement PPAT présentait la résistance mécanique la plus élevée de tous les revêtements ; cependant, les fissures intrinsèques causées par la dilatation thermique anisotrope du titanate d'aluminium réduisent son potentiel en tant que candidat possible pour un scellement.This project was supported by Andra under the "Investments for the Future Programme" ("Investissement d'Avenir") organized in cooperation with the French National Research Agency (ANR). The aim of this study, was to seal an aluminosilicate overcontainer that will contain a primary container with radioactive waste through means of plasma spray. Before this project the composition of the ceramic container has been optimized with 72 % in mass of alumina to produce a demonstrator (half size (Height 60 cm Diameter 33 cm) excepted for the thickness of the wall (4 cm)), referenced P72. Unfortunately, at the beginning of this project, major defect inside the sintered part has led to the impossibility to proceed to the welding. Another composition was selected, easier to cast but with lower mechanical properties with 50 % in mass of alumina, referenced B50. Firstly, the effect of the heating by plasma torch of the ceramic massive simulating the overcontainer P72 (72% in mass of alumina) is envisaged. At the same time 4 alumina-based thick coatings, with shape close to weld join, were obtained by plasma spray as possible candidates for sealing material. These coatings are as follows: aluminosilicate PP48 (48% in mass of alumina), PP72 (72% in mass of alumina) alumina-sodalime glass PPAV (85% in mass of alumina) and alumina-titania PPAT (87% in mass of alumina). The chemical compositions (by XRD and XRF) and microstructures (SEM, porosity by Archimede's principle and helium pycnometry) of two aluminosilicate sintered bodies B50 (50% in mass of alumina) and P72 (72% in mass of alumina) as well as of the coatings were investigated. Both the massive pieces and the coatings were further characterized thermomechanically. Under load at room temperature, 4-points bending test coupled with acoustic emission monitoring were conducted to well understand and interpret the microstructural changes occurring during loading. At high temperature, dilatometric, ultrasonic echography and acoustic emission measurements were carried out, to characterize and understand deeper the microstructural evolutions of materials subjected to thermal stresses. These analyses were performed on both the sintered samples and the coatings in order to determine the compatibility between them and to possibly predict their behavior during the sealing procedure and under mechanical load. P72 outperformed B50 in mechanical properties as the latter presented intrinsic cracks caused by the quartz transition at 573°C. At the same time PPAT coating presented the highest mechanical strength of all the coatings; however, the intrinsic cracks caused by the anisotropic thermal expansion of aluminum titanite reduced its potential as a possible candidate for a sealing material