Emissions biogéochimiques et formation des aérosols

Comprendre la formation des aérosols et disposer de données sur les aérosols ambiants est crucial pour la modélisation du climat futur, car les aérosols ont à la fois des effets directs et indirects sur le climat. Bien que la surface de la Terre soit couverte en majorité par les océans, et que le bilan radiatif au-dessus des océans soit sensible aux changements de concentrations des aérosols, la plupart des mesures d'aérosols ont été obtenues au-dessus des continents. Dans cette thèse, j'étudie la formation d'aérosols marins, en utilisant à la fois des mesures en atmosphère ambiante sur le terrain et lors d’expériences menées en conditions naturelles. Les expériences en conditions naturelles nous ont permis d’étudier la formation d'aérosols par nucléation directement à partir des émissions issues d’un volume d’eau de mer isolé et donc de relier les mécanismes de formation de l’aérosol aux propriétés de l'eau de mer. Les mesures de terrain à long terme ont permis d'étudier l'importance de ces processus dans l'air ambiant. Pour les expériences de terrain, nous avons étudié d’une part les émissions issues de l’eau de mer échantillonnée en zone côtière et d’autre part les émissions de l’eau de mer échantillonnée en conditions hauturières au large de la Nouvelle-Zélande. Pour chaque campagne de mesures, la distribution en taille de l’aérosol a été mesurée dès les plus petites tailles (à partir de 1 nm). Les résultats de ces expériences ont permis d’identifier que le nanoplancton eucaryote présent dans l’eau de mer était majoritairement responsable de l'émission d'espèces précurseurs de particules. Les mesures ambiantes effectuées à Baring Head sur la côte néo-zélandaise, sur plusieurs mois ont quant à elles, permis de montrer que si la formation d'aérosols peut être observée dans les masses d'air marines, elle est plus faible que la formation de particules sur terre et devrait être étudiée avec des critères différents de ceux pour caractériser les événements de formation de particules continentales. L'analyse de la composition chimique des ions ambiants à Baring Head a montré que différentes espèces chimiques étaient responsables de la formation d'aérosols sur les terres et les océans. Les composés organiques et l'acide sulfurique semblent importants dans la nucléation observée dans les masses d’air ayant eu un contact avec la terre, alors que les oxydes d'iode et les espèces soufrées semblent d’avantage être impliquées dans les événements de formation de nouvelles particules en milieu océanique hauturier. Le travail effectué dans cette thèse apporte des informations nouvelles sur la formation de nouvelles particules dans un milieu relativement peu documenté, qui pourraient être utiles pour contraindre les modèles climatiques.Understanding aerosol formation and having ambient aerosol data is crucial for accurate climate modelling because aerosols have both direct and indirect climate effects. Even though the majority of the Earth is covered by oceans and the radiative budget over oceans is sensitive to changes in aerosol concentrations, most aerosol measurements are from continental sites. In this thesis, I study the formation of marine aerosols extensively using both laboratory and field measurements. With the laboratory studies we could study aerosol formation directly from sea surface emissions and connect this information to seawater properties. The long-term field measurements allowed studying the importance of these processes in ambient air.The lab studies used real seawater in tanks and isolated the air above the water to study aerosol formation from emissions from the sea surface directly. In these studies we used both coastal and open ocean seawater collected around New Zealand and measured aerosol number concentrations down to 1 nm. The results from these experiments identified eukaryotic nanoplankton as a potential plankton group responsible for emitting particle precursor species.Long-term field measurements conducted at Baring Head, in coastal New Zealand, were used to study aerosol formation in the real marine atmosphere. The results from this work showed that while aerosol formation can be observed in clean marine air masses, it is weaker than particle formation over land and should be studied with different criteria than continental particle formation. Analysing the chemical composition of ambient ions showed that different chemical species were responsible for aerosol formation over land and oceans with organic compounds and sulfuric acid likely important over land and iodine oxides and sulfur species likely important in open ocean air masses. The work done in this thesis is highly valuable, because marine aerosol measurements are scarce even though they are important for constraining climate models