Développement, modélisation et optimisation du procédé de séparation du CO2 par contacteur membranaire : appliqué à la purification de l'hydrogène

Ce travail est consacré à la séparation du CO2 d'un syngas pour produire de l'hydrogène de haute pureté par contacteurs membranaires. Le pilote construit au laboratoire utilise des contacteurs à fibres creuses (HFMC). Un premier jeu de données montre que la pureté reste sous le seuil de 99%. Un modèle théorique d'équilibre a permis d'expliquer cela par les concentrations résiduelles de carbonate CO2/3− et de bicarbonate HCO3−. Cela a permis de proposer une nouvelle approche reposant sur la variation du pH (pHSA). Elle atteint une pureté de H2 de 99,96 % et un rendement de 94 %. Un modèle prédictif de transferts a été résolu en 1D, pour une absorption de CO2 pur puis pour un mélange gazeux. Dans les deux cas, les paramètres ont été ajustés puis validés sur des données expérimentales. Ce travail ouvre des perspectives pour une solution compétitive en coûts d'investissement et d'exploitation. Le modèle numérique développé est un puissant outil de conception et d'optimisation.This work focuses on separating CO2 from syngas to produce high purity hydrogen based on gas-liquid absorption. To do so, a lab-scale pilot was built featuring three Hollow Fiber Membrane Contactors (HFMC). Primary sensitivity analysis of the process revealed that the purity remains below 99%, explained by the residual concentrations of carbonate CO2/3− and bicarbonate HCO3−. A theoretical equilibrium model and later a new approach based on pH variation (pHSA) was put forward to overcome the purity limitation achieving H2 purity of 99.96% and 94% yield. Moreover, a predictive transfer model was solved in 1D to predict absorption of CO2 in pure and gas mixtures. The model was fitted for both cases and then validated with experimental data. This work opens perspectives as a competitive solution in terms of investment and operating costs. The numerical model developed is a powerful design and optimization tool