Einfluss der chemischen Struktur auf die enzymatische Hydrolyse von Polyester-Nanopartikeln

Der enzymatische Abbau von Nanopartikeln aliphatischer und aromatischer Homopolyester sowie aliphatisch-aromatischer Copolyester wurde untersucht. Durch den Einsatz von Nanopartikeln anstelle von Filmen in enzymatischen Abbautests, konnte die Abbaugeschwindigkeit drastisch erhöht werden. Eine direkte Übertragbarkeit der mittels dieses Tests erhaltenden Abbauergebnisse auf reale Bedingungen (z.B. der Abbau von Filmen in Böden) war nicht möglich, da sich die Kristallinität der Polyester in den Nanopartikeln von der in größer dimensionierten Pendants (z.B. Filmen) unterschied. Dennoch erwies sich diese Testmethode als gut geeignet für systematische Studien zur Abbaubarkeit von Polyestern, zur Aufdeckung von Einflussfaktoren sowie zur Überprüfung mechanistischer Vorstellungen. Es konnte, wie bereits in der Literatur beschrieben, bestätigt werden, dass die enzymatische Hydrolysegeschwindigkeit von Polyestern in erster Linie von der Mobilität der Polymerketten bestimmt wird. Mit abnehmender Mobilität der Ketten sanken die enzymatischen Abbauraten der Polyester. Durch die Verwendung von Nanopartikeln aliphatisch-aromatischer Copolyester war es erstmals möglich die Abbaugeschwindigkeit rein amorpher Polymerketten getrennt von der rein kristalliner zu quantifizieren. Ebenfalls konnte durch die Verwendung von Nanopartikeln aromatischer Homopolyester nachgewiesen werden, dass prinzipiell auch rein aromatische Esterbindungen von Lipasen gespalten werden können, wenn die Ketten über eine ausreichende Mobilität verfügen.Nanoparticles composed of either aliphatic homopolyesters, aromatic homopolyesters or aliphatic-aromatic copolyesters have been investigated with respect to their enzymatic degradability. The usage of nanoparticles instead of films resulted in improved degradation rates in the enzymatic assay. Due to the different cristallinities of the nanoparticles and films, a direct transfer of the degradation results to realistic conditions is not possible. Nevertheless, the enzymatic test based on nanoparticles represents a fast test system for the systematic study of factors that have an impact on the degradation of polyesters. The experiments confirmed previous literature data suggesting that the mobility of the polymer chain is the main characteristic determining the degradability of the polyester. With a decreasing chain mobility, the degradation rates of the polyesters decreased. Employing aliphatic-aromatic copolyesters, the degradation rates of pure amorphous and pure crystalline polymer chains were quantified. Experiments with aromatic homopolyester nanoparticles revealed that pure aromatic ester bonds are susceptible to enzymatic cleavage as long as the chain mobility of the polymer is high enough