Investigations on the suitability of an uranium enrichment in the Oberpfalz as a natural analogue to the behaviour of radioactive elements in the farfield of a hypothetical waste disposal site

Die Endlagerung radioaktiver Substanzen in tiefen Gesteinsformationen ist in Deutschland nach wie vor eine ungeklärte Fragestellung. Für den Fall, dass Barrieresysteme eines potentiellen Endlagers versagen und belastete Wässer in die Deckschichten gelangen, ist eine effiziente Rückhaltung der Radionuklide besonders wichtig. Tone und Kohlen können radioaktive Elemente effizient festlegen und damit den Eintrag in die Biosphäre vermindern. Eine gute Möglichkeit, das Migration- und Immobilitätsverhalten radioaktiver Elemente in natürlichen Systemen zu studieren, bieten „Natürliche Analoga“ (NA). In dieser Arbeit wird die natürliche Urananreicherung von Heselbach (Oberpfalz, Deutschland) mit Hilfe geologischer, hydrologischer und radiometrischer Methoden in Hinblick auf Eignung als NA untersucht. Kohleführende Sande und Tone des Wackersdorfer Braunkohletertiärs, die aufgrund ihrer Randlage nicht von ehemaligen Bergbautätigkeiten erfasst wurden, weisen Urangehalte bis zu 1150 ppm auf. Mittels Spektroskopie konnte immobiles U(VI) nachgewiesen werden, das jedoch keine eigenständige Uranphase bildet, sondern zum überwiegenden Anteil als Uranylion an organischem Material komplex gebunden oder mit sekundären Sulfatmineralphasen assoziiert vorliegt. Reduziertes Uran in Form vierwertiger, sekundär gebildeter Uranminerale ist nicht präsent. Radiometrische Analysen beweisen eine epigenetische Anreicherung. Aktivitätsungleichgewichte der Uran- und Thorium-Isotope lassen auf einen jungen Uraneintrag innerhalb der letzten 300.000 a schließen. Dieses Ergebnis kann durch zwei Transport-Szenarien interpretiert werden, welche mit Hilfe eines 2D-Transportmodells auf ihre Plausibilität hin überprüft wurden. Demnach können sowohl ein geringer, über einen langen Zeitraum kontinuierlicher Uraneintrag, als auch mehrere kurze, bedingt durch den Eiszeit-/Warmzeitwechsel im Quartär periodisch wiederkehrende, stark mit Uran angereicherte Grundwasserflüsse für die Anreicherung verantwortlich sein.In Germany, the storage of radioactive substances in deep geological formation is still an unsolved problem. If barrier systems of a potential waste disposal site fail and contaminated water enters sedimentary cover rocks, an efficient retention of radionuclides is highly desirable. Clays and coals can immobilise radioactive elements very efficiently and thus decrease the amount reaching the biosphere. A good possibility to study the migration and immobilisation processes of radioactive elements in the geological environment offer Natural Analogues. In this thesis the natural uranium enrichment of Heselbach (Oberpfalz, Germany) is investigated by geological, hydrological and radiometric methods in order to check its suitability as natural analogue site. Coaliferous sands and clays of a marginal facies of the Tertiary Wackersdorf lignite seams, that were not affected by former lignite exploitation due to their peripheral location, reach uranium contents of 1150 ppm. Spectroscopic investigations identified hexavalent immobile uranium, which forms no independent uranium phase; the predominant portion is rather complexly bound as uranyl-ions to organic material or is associated with secondary sulphate mineral phases. Reduced uranium in form of tetravalent, secondarily formed uranium minerals is not present. Radiometric analyses prove an epigenetic enrichment of uranium. The activity disequilibrium states of the uranium and thorium isotopes of the uranium decay chain reveal a predominantly recent uranium influx within the last 300.000 y. This result can be interpreted by two transport scenarios, whose plausibility was checked using a 2D transport model. The results show that either i) a low, but continuous uranium influx over a long period or ii) several shorter, periodically uranium-enriched groundwater flows may be responsible for the enrichment in the lignite formation. Plausibly, this can be attributed to ice age/interglacial climate change during the Quaternary