Hydration kinetics and microstructure formation of cement paste with very fine mineral additives

Im Hinblick auf einen möglichst effizienten Einsatz lokal verfügbarer Ausgangsstoffe für Beton sind Kenntnisse der grundlegenden Wirkungsmechanismen zwischen Zement und Zusatzstoffen und deren technische Nutzbarmachung unerlässlich. Untersuchungen im Vorfeld dieser Arbeit haben gezeigt, dass neben den üblichen reaktiven Betonzusatzstoffen, wie z.B. Flugasche, auch hochfeine inerte Zusatzstoffe die Reaktionsgeschwindigkeit und die Gefügeentwicklung bei der Zementhydratation signifikant beeinflussen können, jedoch existiert bislang kein grundlegendes Verständnis der Wirkungszusammenhänge. Ziel der vorliegenden Arbeit ist daher, ein tieferes Verständnis des Wirkungspfades „Stoffeigenschaften -> Partikelwechselwirkungen -> initiale Partikelanordnung im Gefüge -> Hydratationskinetik -> Gefügeentwicklung -> mechanische Eigenschaften und Dauerhaftigkeit“ zu erarbeiten. Ein Schwerpunkt ist dabei die Beschreibung des Zusammenhangs zwischen der räumlichen Partikelanordnung im frischen Zementleim und deren Auswirkung auf die Hydratationskinetik und die Gefügeentwicklung, um in Zukunft eine genauere Modellierung der Mikrostruktur von Zementstein zu ermöglichen. Zunächst wird ein Zusammenhang zwischen den maßgeblichen granulometrischen, mineralogischen, elektrophysikalischen und chemischen Eigenschaften der Feinstoffpartikel und ihrem Agglomerationsverhalten sowie ihrer räumlichen Anordnung im frischen Zustand hergestellt. Hierzu werden die Stoffeigenschaften verschiedener Kreide-, Kalkstein-, Quarz- und Tonmehle sowie deren Auswirkung auf die Hydratationskinetik und die Mikrostrukturentwicklung sowie die Festigkeit mit zahlreichen Messmethoden untersucht. Auf der Grundlage der Ergebnisse wird der Einfluss der inerten Zusatzstoffe auf die Hydratationskinetik und die Mikrostrukturentwicklung detailliert beschrieben. Die wesentlichen Einflussgrößen und Wirkungsmechanismen werden identifiziert und diskutiert. Mit Hilfe der neuen Erkenntnisse wird ein Modell vorgeschlagen, mit dessen Hilfe ein Zusammenhang zwischen dem Zetapotenzial und der spezifischen Oberfläche der Zusatzstoffe sowie deren Keimbildungsfunktion hergestellt wird.The knowledge of the basic mechanisms and the interactions between cement particles and mineral additives is prerequisite for the efficient use of local raw materials for concrete. Results from experiments ahead of the present work demonstrated that in addition to common mineral additives for concrete (e.g. fly ash) also very fine inert mineral powders are able to significantly enhance the cement hydration rate and influence the cement paste microstructure. A detailed literature review showed that a comprehensive understanding of the basic interactions and mechanisms is still missing. Therefore, the aim of the present work is to improve the understanding of the following path of interactions: “raw materials characteristics -> particle interactions -> particle arrangement in the initial microstructure -> hydration kinetics -> microstructure formation -> mechanical properties and durability” in order to enable more realistic microstructure simulations in the future. One of the key aspects is the influence of the spatial particles arrangement in the fresh state on the hydration kinetics and the microstructure formation. First, the granulometric, mineralogical, electrical and chemical particle characteristics are investtigated in detail and related to the particles agglomeration and spatial arrangement in the fresh cement paste. The inert additives used here are chalk, limestone, quartz and clay powders of different fineness and source. Their impact on hydration kinetics, microstructure and strength is analyzed with numerous analytical methods. Subsequently, the influence of the inert mineral additives on the hydration kinetics and the microstructure formation is specified in detail. The essential characteristics are identified and discussed. A model is derived from the combined experimental results and findings, that helps explain the effect of the inert mineral additives on the cement hydration process and the cement paste properties. In particular, the zeta potential as well as the specific surface area of the fines are connected with the nucleation site characteristics of the different mineral surfaces