Microscopie électronique ultrarapide des états transitoires dans les nanomatériaux

The research projects of this thesis are based on the applications of ultrafast transmission electron microscopy (UTEM) to the study of phase transitions in different nanomaterials. Ultrashort laser pulses are used for inducing electronic and structural transitions whose temporal evolution is studied with ultrashort electron pulses. The behaviour of individual nanoparticles is studied with high spatial and high temporal resolution to evaluate the potential of these materials as fast photoswitches at the nanoscale. In the first part of the thesis, reversible length changes of spin-crossover (SCO) nanoparticles under laser pulses are studied with nanosecond resolution. Plasmonically active gold nanorods that are embedded into the SCO particles are found to increase the efficiency and to speed up the expansion process of SCO under laser pulses. In the second part, phase transformations in Ti3O5 nanocrystals were induced by laser pulses. A bistability between two phases at room temperature allowed reversible switching between the phases with laser pulses.Le projet de recherche de cette thèse est focalisé sur l‘application de la microscopie électronique à transmission ultrarapide (UTEM) à l'étude des transitions de phase dans différents nanomatériaux. Des impulsions laser ultracourtes sont utilisées pour déclencher des transitions électroniques et/ou structurelles, dont l'évolution temporelle est étudiée grâce à des impulsions électroniques ultracourtes. Grâce à cette méthode « pompe-sonde », le comportement de nanoparticules individuelles peut ainsi être étudié avec des résolutions spatiale et temporelle élevées pour évaluer le potentiel de ces matériaux en tant que photo-commutateurs rapides à l'échelle nanométrique. Dans la première partie de la thèse, la dynamique d’élongation associée au changement de spin de nanoparticules à commutation de spin (dits « spin cross-over », SCO), déclenchée par impulsion laser, est étudiée avec une résolution nanoseconde. Il est démontré que la présence dans ces SCO de nanobâtonnets d'or plasmoniquement actifs permet d’augmenter l'efficacité et la vitesse de commutation de ces nanodispositifs. Dans la deuxième partie, il est question de transformations de phase induites par des impulsions laser dans des nanocristaux de Ti3O5. L’existence d’une bistabilité entre deux phases à température ambiante a permis une commutation réversible par impulsions laser