Etude par Tomographie X de l'impact des défauts microstructuraux sur les propriétés de rupture et de fatigue d'un élastomère chargé

The dispersion of fillers in rubber is still an issue for the industry: industrial products usually contain defects such as filler agglomerates, which can cause their premature failure. Recently, industrials have started to explore nondestructive techniques such as X-ray tomography to characterize material defects. However, an appropriate methodology still needs to be developed. Moreover, further work is needed to relate the defects characteristics to material durability. Thus, extensively using X-ray Tomography, we developed a novel protocol to identify the distinct morphological classes of carbon black agglomerates in EPDM based materials and to precisely understand the influence of processing parameters on their morphology. Then, using a combination of in-situ/ex-situ tensile/fatigue tests, we studied model rubber compounds with different concentrations of carbon black agglomerates. We evidenced that agglomerates are the only precursors for crack initiation and that decohesion observed at the pole of metallic oxide inclusions does not initiate a crack. Furthermore, the rupture properties (using tensile specimen geometry) are independent of the agglomerate concentration (in the range studied). Cavities initiate inside some agglomerates, and grow to become internal fractures inside these agglomerates. To observe crack initiation, the fractured agglomerates must be in or near a favorable stress field and have a critical size greater than 40µm. Structure and eccentricity are not as critical when compared to the size. Moreover, the transition of an internal fracture to a crack is likely to be delayed if the agglomerate undergoes multiple fractures. As expected, the crack initiation mechanism during fatigue test is similar. The addition of oil in the formulation changes the morphology of the carbon black agglomerates (bigger, less structured and more spherical), but does not change the crack initiation mechanisms, even though the agglomerates require more fatigue cycles to fracture. Finally, internal fracturing of agglomerates in the vicinity of the crack tip is a dissipative mechanism that reduces the crack propagation rate for a given macroscopic strain energy release rate (G ), which has a significant impact at high G. The crack deviation/arrest by agglomerates (fractured or not) also increases the energy required to break the material.La dispersion des charges dans les élastomères reste un problème pour l'industrie : la plupart des produits industriels contiennent des défauts de type agglomérats de charges, qui peuvent provoquer leur défaillance prématurée. Récemment, les industriels ont commencé à explorer des techniques non destructives telles que la tomographie à rayons X pour caractériser les défauts du matériau. Cependant, une méthodologie appropriée doit encore être développée. En outre, des travaux supplémentaires sont nécessaires pour établir un lien entre les caractéristiques des défauts et la durabilité des matériaux. Ainsi, en utilisant largement la tomographie à rayons X, nous avons développé un nouveau protocole pour identifier les classes morphologiques distinctes d'agglomérats de noir de carbone dans les matériaux élastomères et pour mieux comprendre l'influence des paramètres du procédé de mise en oeuvre sur leur morphologie. Ensuite, en utilisant une combinaison de tests de traction/fatigue in-situ/ex-situ, nous avons étudié des matériaux avec différentes concentrations d’agglomérats de noir de carbone. Nous avons montré que les agglomérats sont les seuls précurseurs de l'initiation des fissures et que la décohésion observée aux pôles d’inclusions d'oxyde métallique n'initie pas de fissure. De plus, les propriétés de rupture (en traction) sont indépendantes de la concentration en agglomérats (dans la gamme étudiée). Des cavités s'initient à l'intérieur des agglomérats de noir, et se développent pour devenir des fractures internes. Pour observer l'initiation d'une fissure, l’agglomérat fracturé doit être dans ou près d'un champ de contrainte favorable et avoir une taille critique supérieure à 40μm. La structure et l'excentricité ne sont pas aussi critiques que la taille. De plus, la transition d’une fracture interne dans un agglomérat à une fissure dans le matériau semble retardée si l’agglomérat subit des fractures multiples. Comme attendu, le mécanisme d'initiation des fissures en fatigue est similaire. En outre, l’ajout d'huile dans la formulation modifie la morphologie des agglomérats de noir de carbone (plus gros, moins structurés et plus sphériques), mais ne change pas le mécanisme d'initiation des fissures, même si un plus grand nombre de cycles de fatigue est nécessaire pour fracturer les agglomérats. Enfin, la fracturation interne des agglomérats au voisinage de la pointe de fissure est un mécanisme dissipatif qui réduit la vitesse de propagation de la fissure pour un taux de restitution d'énergie (G) macroscopique donné, ce qui a un impact significatif à G élevé. La déviation/arrêt des fissures par les agglomérats (fracturés ou non) augmente également l'énergie nécessaire à la rupture du matériau