L’étude rhéologique de fontes verrières nucléaires contenant des agrégats de platinoïdes

L'auteur a souhaité limiter l'accès aux membres de l'Enseignement supérieur français jusqu'au 12 avril 2023.In France, borosilicate glass is used as a matrix to immobilize nuclear fission products resulting from spent fuel reprocessing. In the high-temperature vitrification process (1200 °C), most of elements to be contained react chemically with the vitrification additives to form a homogeneous glass melt. Platinum Group Metal (PGM) particles are not soluble in the melt and therefore are present as suspended particles of few microns. These particles exhibit an intense aggregation tendency and consequently the suspensions may present an anomalously high apparent viscosity. These systems are characterized by a shear-thinning and a thixotropic behaviors. The present study aims to provide important inputs for the overall rheological behavior of this system and its features through the characterization of a simulated nuclear glass melt containing 3.0 wt% (1.02 vol%) of PGM particles. A mathematical modeling of the thixotropic behavior of glass melts containing PGM particles is presented for the first time using a model similar to that proposed by Houska (Houska, 1981). This predictive model allow to describe experimental results obtained both in steady state and transient conditions. The impact of the shear stress and time on PGM aggregation degree and sedimentation kinetics is determined using an imposed-stress rheometer at high temperature and imaging analyses via Scanning Electron Microscopy (SEM). For the first time, the interplay between the rheological behavior of the system and the aggregation degree is provided, as well as the link with the particles settling. Based on the acquired experimental data, a force balance computation is executed to illustrate the different aggregation scenarios. The work provides a new input for the modeling and control of the vitrification process.En France, les produits de fission nucléaire issus du retraitement des combustibles usés sont conditionnés au sein de matrices de verres borosilicatés. Lors du processus de vitrification à haute température (1200 °C), les éléments à confiner réagissent chimiquement avec les additifs de vitrification pour former un verre homogène. Cependant, parmi ces éléments, les platinoïdes ne sont pas solubles dans le bain de verre et restent en suspension sous forme de particules de quelques microns. Ces particules présentent une forte tendance à l'agrégation et les suspensions peuvent alors présenter une viscosité apparente anormalement élevée. Ces systèmes sont caractérisés par un comportement rhéofluidifiant et thixotrope. La présente étude vise à fournir des données importantes sur le comportement rhéologique global de ces systèmes et leurs propriétés, grâce à la caractérisation d'un verre nucléaire simulé contenant 3,0 % massique (1,02 % en volume) de platinoïdes. Une modélisation mathématique du comportement thixotrope de ce verre est présentée pour la première fois en utilisant un modèle similaire à celui proposé par Houska (Houska, 1981). Ce modèle prédictif permet la description des résultats expérimentaux obtenus à partir de mesures en régimes permanent et transitoire. L'impact de la contrainte de cisaillement et du temps sur le degré d'agrégation et la cinétique de sédimentation des particules est déterminé à l'aide d'un rhéomètre à contrainte imposée opéré à haute température et d'analyses d'images obtenues par microscopie électronique à balayage (MEB). Pour la première fois, l'interaction entre le comportement rhéologique du système et le degré d'agrégation est analysé, tout comme le lien avec la sédimentation des particules. Sur la base des données expérimentales acquises, un calcul d'équilibre des forces est réalisé pour illustrer les différents scénarios d'agrégation. Ce travail fournit des nouvelles données pour la modélisation et le contrôle du processus de vitrification