Basis sets for light-matter interaction: from static coherent states to moving Gaussians

This thesis develops a computationally efficient way of employing Gaussian wave packets to study laser-induced electron dynamics in atomic and molecular systems by directly solving the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). First, we investigate charge migration (treating the nuclei classically), high-order harmonic generation (HHG), and single-isolated attosecond pulse generation in the Hydrogen molecular ion subjected to intense laser fields in a different range of frequencies with a basis of static coherent states (SCS). Then, seeking for a smarter way of constructing and guiding a minimal set of time-dependent basis functions, we introduce a fast and accurate approach for optimizing s-type Gaussian type orbitals (GTOs) and apply it to calculate electronic states of different 1D and 3D time-independent systems. Finally, we apply our optimization approach to time-dependent problems. With our approach we obtain excellent agreement with the exact results for HHG spectra of the 1D Hydrogen atom and molecular ion exposed to intense laser fields, which is not possible even with a much larger basis of static s-type GTOs.Diese Arbeit sucht nach einem computereffizienten Ansatz für die Verwendung von Gaußschen Wellenpaketen zur Untersuchung der Quantenelektronendynamik in atomaren und molekularen laserinduzierten Systemen durch direkte Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE). Beginnend mit statischen kohärenten Zuständen (SCS) untersuchen wir die Ladungsmigration (wobei wir die Kerne klassisch behandeln), die Erzeugung von Oberwellen höherer Ordnung (HHG) und die Erzeugung von isolierten Attosekundenimpulsen im 3D-Wasserstoffmolekül-Ion \ih, das intensiven Laserfeldern in einem unterschiedlichen Frequenzbereich ausgesetzt ist. Auf der Suche nach einer intelligenteren Methode zur Konstruktion und Führung eines minimalen Satzes von Basisfunktionen stellen wir einen schnellen und genauen Ansatz zur Optimierung von Gauß-Orbitalen (GTOs) vom s-Typ vor und wenden ihn erfolgreich zur Berechnung gewünschter elektronischer Zustände verschiedener 1D- und 3D-Quantensysteme an. Letztendlich erweitern wir unseren Optimierungsansatz auf zeitabhängige Szenarien. Wir demonstrieren, wie diese Methode eine ausgezeichnete Übereinstimmung mit den exakten Ergebnissen in den HHG-Spektren des 1D-Wasserstoffatoms und des 1D-\ih, die intensiven Laserfeldern ausgesetzt sind, erzielt, wo die nicht optimierten s-Typ GTOs nicht übereinstimmen, selbst nach den ersten paar Harmonien im Plateaubereich