Etude des phases solides métastable et stable de corium issus de trempe par approche multiechelle, étude d'un chemin réactionnel

Knowledge of the solid state of the prototypical corium resulting from ternary oxide systems of the UZrO type simulating the melting of the reactor core, is fundamental both from the point of view of the understanding of the progression of the severe accident and the dismantling of the Fukushima reactors. It is a material formed far from thermodynamic equilibrium by the thermal fusion of the nuclear fuel and the interaction with the zircaloy cladding at high temperature (T > 2800K). It has a large solid solution of uranium and zirconium oxide that crystallizes in a cubic structure of space group Fm3̅m. Corium formation and chemical composition are strongly influenced by the solidification process and cooling rate. Depending on the severe accident scenario, different phenomena may occur, such as fuel-coolant interaction (FCI). A thorough understanding of the influence of cooling conditions and ICE on the structure and microstructure of prototypical solid coriums requires the use of several experimental approaches. FCI induces a priori the formation of non-equilibrium phase within U1-xZrxO2±y crystals. With the help of studies combining, at different scales, several experimental methods using laboratory equipment (XRD, SEM-EBSD and X-ray microanalysis), and instruments located around synchrotron radiation sources (SOLEIL or ESRF) or the ILL neutron source, we have been able to quantitatively analyze these fluctuations of the cationic composition which are strongly linked to the cooling rate.La connaissance de l’état solide du corium prototypique issu des systèmes oxyde ternaires type U-Zr-O simulant la fusion de cœur de réacteur, est fondamentale tant du point de vue de la compréhension de la progression de l’accident grave que du démantèlement des réacteurs accidentés comme ceux de Fukushima. Il s’agit d’un matériau formé hors équilibre thermodynamique à partir de la fusion thermique du combustible nucléaire et de l’interaction avec la gaine en zircaloy à haute température (T > 2800K) et présentant une large solution solide d’oxyde d’uranium et de zirconium qui cristallise dans une structure cubique de groupe d’espace Fm3̅m. La formation des matériaux coriums et leur composition chimique sont fortement influencées par le processus de solidification et la vitesse de refroidissement. En fonction du scénario d'accident grave, différents phénomènes peuvent se produire, comme l'interaction entre le combustible et le liquide de refroidissement (ICE). La compréhension approfondie de l’influence des conditions de refroidissement et d’ICE sur la structure et la microstructure de corium prototypique solide nécessite l’utilisation de plusieurs approches expérimentales. En raison des différentes étapes d’ICE, de larges fluctuations de composition cationique sont présentes au sein des cristaux de U1-xZrxO2±y. Grâce à des analyses multi- échelles réalisées en combinant plusieurs méthodes expérimentales utilisant des équipements de laboratoire (DRX, MEB-EBSD et microanalyse X par microsonde), et des instruments situés autour de sources de rayonnement synchrotron (SOLEIL ou l’ESRF) ou de la source de neutrons ILL, nous avons pu analyser de façon quantitative les fluctuations de la composition cationique qui sont fortement liées à la vitesse de refroidissement