Impact Thermo-Hydro-Bio-Chemio-Mécanique du stockage géologique souterrain de H₂

Hydrogen produced from water electrolysis appears to be the best candidate for large- scale geological storage to cover the intermittency of renewable energy. It can be stored either in salt caverns or in porous rocks like saline aquifers and depleted oil and gas reservoirs. This thesis proposes an evaluation of the risk of gas leakage in the case of salt cavities and the risk of biogeochemical alteration of the gas stock in the case of porous reservoir rocks. Rock salt is a polycrystalline material with very low intrinsic permeability in undisturbed zones (around 10-21m2). It sealing capacity is due to the specific features of salt mechanical behavior and gas flow in such unconventional reservoirs (Klinkenberg effect). Deviatoric loading under low confining pressure (1MPa) induces a moderate increase in gas permeability from the dilatancy threshold due to microcracking disturbing the impermeability. So, understanding the complex relationship between permeability evolution and the mechanical and thermal solicitations is important to survey any possible risk of leakage. So, we performed a complete set of laboratory experiments on a rock salt specimen (MDPA in the East region of France). The porosity of the studied rock salt is very low (~1%) and the initial permeability varies over 4.5 orders of magnitude. Klinkenberg effect is only observed for the less damaged samples. The poroelastic coupling is almost negligible. Deviatoric loading under low confining pressure (1MPa) induces a moderate increase in gas permeability from the dilatancy threshold due to microcracking. Measurement of ultrasonic wave velocities during uniaxial compression showed an almost irreversible closure of pre-existing microcracks and the opening of axial microcracks that are perpendicular and parallel to the stress direction allowing a precise determination of the dilatancy threshold. Under higher confining pressure (5MPa), the material becomes fully plastic which practically eliminates damage. Under hydrostatic loading, gas permeability decreases because of the self-healing process. All these results give strong confidence in that underground hydrogen storage in salt caverns is the safest solution. In the case of porous reservoir rocks, hydrogen injection can induce geochemical redox reactions between the fluids and minerals and unwanted consumption of hydrogen stock catalyzed by microorganisms tolerating extreme conditions of deep saline aquifers and reservoirs.To study these phenomena, we developed a new experimental device to simulate the biochemical activity under extreme conditions (T=35°C, PH2=50bar, Pconfinement=200bar). The outflowing gas was automatically sampled with a HP-LP valve and the concentration was measured with a micro-gas chromatograph to quantify any change due to hydrogen bio-consumption. We chose to work on the Vosges sandstone where we incubate the Shewanella putrefaciens bacteria that reduce iron in the presence of hydrogen to produce energy. Its metabolism and performance as hydrogenotrophic bacteria were first tested in batch conditions on a rock powder. Results showed that this type of bacteria can reduce the iron present in the medium using endogenous sources of electrons first then hydrogen in the medium but preferentially dissolved hydrogen. Under triaxial conditions, the bacterial activity doesn’t seem to have a significant impact, whatever the initial hydrogen concentration (70% or 5%) and the sampling frequency (one or three days). Many hypotheses are proposed to explain the observed differences between batch and triaxial conditions: the scarcity of dissolved hydrogen in residual water, the low exchange surface for biogeochemical reactions in the case of solid core samples, the slow kinetic of hydrogen consumption by S. Despite the remaining uncertainties related to our experiments, our preliminary results suggest that the underground storage of pure hydrogen in porous reservoir rocks is not severely threatened by the biological activity of the Shewanella.L'hydrogène issu de l'électrolyse de l'eau est considéré au stockage géologique à grande échelle pour combler l'intermittence des énergies renouvelables. Il peut être stocké soit dans des cavernes saline, soit dans des roches poreuses (les aquifères salins et les réservoirs de pétrole et de gaz épuisés). Cette thèse propose une évaluation du risque de fuite de gaz dans le cas de cavités salines et du risque d'altération biogéochimique du stock dans le cas de roches réservoirs poreuses. Le sel est un matériau polycristallin à très faible perméabilité intrinsèque dans les zones non perturbées (environ 10-21 m2). Sa capacité d'étanchéité est due aux spécificités du comportement mécanique du sel et de l'écoulement du gaz dans de tels réservoirs non conventionnels (effet Klinkenberg). Le chargement déviatorique sous faible confinement (1MPa) induit une augmentation de la perméabilité aux gaz à partir du seuil de dilatance due à la microfissuration. Ainsi, comprendre la relation complexe entre l'évolution de la perméabilité et les sollicitations mécaniques et thermiques est important pour comprendre tout risque de fuite. Ainsi, nous avons réalisé une série d'expérience sur un sel analogue (sel MDPA). La porosité du sel étudié est très faible (~1%) et sa perméabilité initiale varie de 4.5 d'ordres de grandeur. L'effet Klinkenberg n'est observé que pour les échantillons les moins endommagés. Le couplage poroélastique est presque négligeable. Le chargement déviatorique sous faible pression de confinement (1MPa) induit une augmentation de la perméabilité aux gaz à partir du seuil de dilatance due à la microfissuration. La mesure des vitesses des ondes ultrasonores lors de la compression uniaxiale montre une fermeture irréversible des microfissures préexistantes et l'ouverture de microfissures axiales perpendiculaires et parallèles à la direction de la contrainte permettant une détermination précise du seuil de dilatance. Sous une pression de confinement plus élevée (5 MPa), le matériau devient entièrement plastique, ce qui élimine l'effet d'endommagement. Sous chargement hydrostatique, la perméabilité au gaz diminue en raison d'auto- cicatrisation. Tous ces résultats montrent que le stockage souterrain de l'hydrogène dans le sel est la solution la plus sûre. Dans le cas des roches poreuses, l'injection d'hydrogène peut induire des réactions géochimiques entre les fluides et les minéraux et une consommation du stock d'hydrogène catalysée par des micro-organismes tolérant les conditions extrêmes des aquifères et réservoirs ultra-salins. Pour étudier ces phénomènes, nous avons développé un nouveau dispositif expérimental pour simuler cette activité dans des conditions (T=35°C, PH2=50bar, Pconfinement=200bar). Le gaz sortant est échantillonné automatiquement avec une vanne HP-BP et sa concentration est mesurée par le micro-chromatographe pour quantifier tout changement. Nous avons choisi de travailler avec le grès de Vosges où nous incubons la bactérie Shewanella putrefaciens qui réduit le fer en présence d’hydrogène. Son métabolisme et performance en tant que bactérie hydrogénotrophe ont d'abord été testés en batch sur une roche en poudre. Les résultats ont montré que ce type de bactéries peut réduire le fer présent en utilisant d'abord ses sources endogènes d'électrons puis l'hydrogène, préférentiellement, l'hydrogène dissous. En conditions triaxiales, l'activité bactérienne ne semble pas avoir d'impact significatif, quelles que soient la concentration initiale en hydrogène (70% ou 5%) et la fréquence d'échantillonnage. De nombreuses hypothèses sont proposées pour expliquer les différences observées entre les conditions en batch et triaxiales : l'hydrogène dissous dans les eaux résiduelles, la faible surface d'échange pour les réactions biogéochimiques dans le cas des carottes solides, la lenteur de la cinétique. Malgré les incertitudes liées à l'expérimentations, nos résultats préliminaires suggèrent que le stockage souterrain d'hydrogène dans des roches réservoirs poreuses n'est pas menacé par l'activité des Shewanellas