Étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires par une approche ab initio

To ensure the security of nuclear electricity production, an understanding of the behavior of nuclear fuel materials is necessary. This work aims at making a contribution to the study of the effects of temperature on nuclear fuels, by using an ab initio approach through density functional theory and ab initio molecular dynamics (AIMD). To explicity take account of the temperature, a non-perturbative lattice dynamics method is formalised, allowing to study the evolution of phonons and thermodynamic properties with temperature. In order to reduce the important computational cost of AIMD, a machine-learning based sampling method is developped, which allows to accelerate the simulation of materials at finite temperature. Those different methods are applied to describe the stabilisation of uranium-molybdenum alloy at high temperature, as well as the lattice dynamics of uranium and plutonium dioxides.Pour assurer la sécurité de la production d’électricité par l’énergie nucléaire, une compréhension du comportement des matériaux servant de combustibles est nécessaire. Ce travail apporte une contribution à l’étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires, en utilisant une approche ab initio à travers la théorie de la fonctionnelle de la densité et la dynamique moléculaire ab initio (AIMD). Pour prendre en compte explicitement les effets de la température, une méthode non perturbative de dynamique des réseaux est formalisée, permettant ainsi d’étudier l’évolution des phonons et des propriétés thermodynamiques avec la température. Afin de réduire le coût en temps de calcul important de l’AIMD, une méthode d’échantillonnage utilisant le machine-learning est développée, ce qui permet d’accélérer les simulations de matériaux à température finie. Ces différentes méthodes sont appliquées pour décrire la stabilisation de l’alliage uranium-molybdène à haute température, ainsi que la dynamique des réseaux des dioxydes d’uranium et de plutonium