Acousto-optoelectric spectroscopy on semiconductor nanowires and their heterostructures

In den letzten Jahrzehnten haben III-V Halbleiter Nanodrähte großes Interesse in vielen Bereichen der Forschung und Industrie geweckt, da sie sehr vielversprechende Materialsysteme für zukünftige hochleistungsfähige, nanoelektronische und nanophotonische Bauelemente sind sowie Grundlagenforschung in niederdimensionalen Systemen ermöglichen. Insbesondere erlauben sie die Integration der überlegenen elektronischen und optischen Eigenschaften von III-V Halbleitern auf die bereits etablierte Silizium-Technologie sowie die kontrollierte Realisierung von funktionellen Heterostrukturen, die sowohl axial als auch radial innerhalb einer Nanodraht Heterostruktur angeordnet werden können. So wurden neuartige Konzepte, wie Hochleistungsnanodrahtlaser, Leuchtdioden und Nanodraht-basierende Photodetektoren sowie neuartige Transistoren und Prototypen für Quantentransportuntersuchungen realisiert. Dabei ist das Verständnis und die Steuerung der Ladungsträgerdynamik innerhalb solcher Nanodrahtsysteme entscheidend für die Verbesserung und das Design solch neuer Technologien. In dieser Arbeit werden die gekoppelten Ladungsträgerdynamiken in verschiedenen GaAs-(In)GaAlAs Kern-Mantel Nanodraht-Heterostrukturen mittels akusto-optoelektrischer Spektroskopie untersucht. Mit dieser Technik werden die optischen Eigenschaften solcher Nanodrähte über die akusto-elektrische Kopplung von Ladungsträgern und dem elektrischem Feld einer piezoelektrischen, akustischen Oberflächenwelle manipuliert. Bei akustischen Oberflächenwellen handelt es sich um mechanische Wellen, die sich entlang der Oberfläche eines Kristalls ausbreiten und von einem gyrierenden, elektrischen Feld begleitet werden. Dieses elektrische Feld wiederum ionisiert Exzitonen und induziert raumzeitliche Dynamik der dissoziierten Elektronen und Löcher, die in einem Photolumineszenzexperiment beobachtet werden können. Der erste Teil der Arbeit konzentriert sich auf die Ladungsträgerdynamiken, die in radialen Quantentöpfen induziert werden, welche wiederum in eine GaAs-Al0.3Ga0.7As Kern-Mantel Nanodraht Heterostruktur eingebettet sind. Solche radialen Quantentöpfe weisen bekanntermaßen ausgeprägte Dickenschwankungen auf, die die Lokalisation der Ladungsträgerverteilung innerhalb des radialen Quantentopfes stark beeinflussen. Theoretische Modellierungen zeigen, dass nur moderate Abweichungen von der idealen symmetrischen, hexagonalen Geometrie zu einer vollständigen Lokalisierung von Ladungsträgern an den dicksten Seitenfacetten führen und somit in deutlichen spektralen Verbreiterungen und Multipeakstrukturen resultieren, die wiederum im Photolumineszenz-spektrum des radialen Quantentopfes beobachtet werden können. Darüber hinaus induzieren diese Dickenfluktuationen der Quantentopfbreite, die in Transmissionselektronenmikroskopie Messungen beobachtet wurden, die Bildung von räumlich getrennten, aber miteinander verbundenen Quantentopfsystemen. Für diese wiederum wird eine durch eine akustische Welle induzierte Kopplung und ein reversibler Ladungsträgeraustausch auf Subnanosekunden-Zeitskalen beobachtet. Dabei wird die Bewegung ultraschneller Elektronenzykloiden zwischen zwei Quantentopfsegmenten, die sich auf benachbarten Seitenwandfacetten befinden, gegen den Uhrzeigersinn detektiert. Diese geben direkte Einblicke in die Eigenschaften des transversen Spins einer akustischer Oberflächenwelle, die den sogenannten "spin-momentum locking" Eigenschaften auffallend ähnlich sind. Das beobachtete "spin-momentum locking" selbst ist ein universelles Wellenphänomen, bei dem die Spinrichtung an die Ausbreitungsrichtung der akustischen Oberflächenwelle gebunden ist. Im zweiten Teil berichten wir über eine kombinierte strukturelle, optische und akusto-optoelektrische Untersuchung verschiedener Arten von polytypischen GaAs-Nanodrähten. Dabei werden mittels Transmissionselektronenmikroskopie und Rasterphotolumineszenz-spektroskopie zwei unterschiedliche Arten von polytypischen Nanodrähten gefunden, die sich stark in ihrer Kristallstruktur entlang der Nanodrahtachse unterscheiden. Aufgrund der jeweiligen Kristallstruktur entstehen drei charakteristische, gekoppelte Zerfallskanäle innerhalb jedes Nanodrahtes, die verschiedenen Arten von räumlich direkter und räumlich indirekter Rekombination zugeschrieben werden. Diese Zerfallskanäle entsprechen unterschiedlichen Übergängen in der Typ-II-Bandkantenmodulation, die durch die Kristallphasenmischung induziert wird, und damit dem Übergang von Elektronen und Löchern, die sich entweder innerhalb desselben Kristallphasensegments oder in verschiedenen Segmenten befinden. In unseren akusto-optoelektrischen Experimenten werden die raumzeitliche Ladungsträgerdynamik, die durch das elektrische Feld einer akustischen Oberflächenwelle zwischen den verschiedenen, gekoppelten Rekombinationskanälen innerhalb jedes Nanodrahtes angetrieben werden, aufgezeigt. Insbesondere finden wir eindeutige Fingerabdrücke in der beobachteten Unterdrückung der Nanodrahtemission und ihrer zeitlich dynamischen Modulation aufgrund der lokalen Bandkantenvariationen, die aus der Kristallstruktur entlang des Nanodrahtes resultieren. Hierbei zeigt ein Nanodraht, der eine Veränderung der Kristallstruktur von einer nahezu reinen Zinkblendenphase zu einer hochpolytypischen Kristallstruktur mit ausgedehnten Wurtzit- und Zinkblendesegmenten aufweist, eine deutliche Abhängigkeit von der Ausbreitungsrichtung der akustischen Welle. Im Gegensatz dazu findet sich für homogenere Nanodrähte, welche nur ausgedehnte pristine Zinkblendesegmente aufweisen, keine ausgeprägte Richtungsabhängigkeit. Unter anderem werden die experimentell beobachteten Ladungsträgerdynamiken durch numerisches Lösen der durch die akustischen Wellen induzierten Drift- und Diffusionsgleichungen von Elektronen und Löchern reproduziert, indem ein grundlegendes Modell beider Arten von Nanodrähten angenohmen wird. Schließlich werden die Korrelationsfunktionen zweiter und dritter Ordnung aus den aufgezeichneten zeitkorrelierten Einzelphotonenzähldaten bestimmt, welche es ermöglichen, die Korrelationen der akustischen, gekoppelten Ladungsträgerdynamik zwischen drei Zerfallskanälen jedes Nanodrahtes zu untersuchen.Over the last decades, III-V semiconductor nanowires have gained much interest in research and industry as they are very promising candidates for future high-performance nanoelectronic and nanophotonic devices and enable fundamental research in low-dimensional systems. In particular, they allow the integration of the superior electronic and optical properties of III-V semiconductors onto the well-established silicon platform and the controlled integration of functional heterostructures which can be arranged axially and radially within nanowire heterostructures. Hence, novel device concepts are realized such as high-performance nanowire lasers, light-emitting diodes and nanowire-based photodetectors, as well as novel transistors and device platforms for quantum transport investigations. Hereby, the understanding and the control of charge carrier dynamics within nanowire systems is crucial for the improvement and design of such devices. In this thesis, we investigate the coupled charge carrier dynamics within radial and axial GaAs-(In)GaAlAs core-shell nanowire heterostructures by acousto-optoelectric spectroscopy. With this technique, we control and manipulate the optical properties of such nanowires via the acousto-electric coupling of charge carriers and the electric field of a piezoelectric surface acoustic wave. These waves are mechanical waves which propagate along the surface of a crystal and are accompanied by a gyrating electric field. This electric field, in turn, ionizes excitons and induces spatio-temporal dynamics of the dissociated electrons and holes which can be observed in a photoluminescence experiment. The first part of this thesis focuses on the charge carrier dynamics driven in a radial quantum well system which is embedded in a GaAs-Al0.3Ga0.7As core-shell nanowire heterostructure. Such radial heterostructure quantum wells are well-known to exhibit pronounced thickness fluctuations which strongly affect the localization of the charge carrier distribution within radial quantum wells. Hereby, theoretical modeling shows that only moderate deviations from the ideal symmetric hexagonal geometry result in the localization of charge carriers fully at the thickest side facets and, thus, lead to clear spectral shifts and multipeak structures which are observed in the photoluminescence spectrum of radial quantum wells. In addition, these fluctuations of the quantum well width which are observed in transmission microscopy measurements induce the formation of spatially separated but interconnected quantum well systems for which surface acoustic wave-induced coupling and reversible carrier exchange are observed on subnanosecond time scales. Hereby, we detect the counterclockwise motion of ultrafast electron cycloids between two quantum well segments which are located on neighboring sidewall facets of a nanowire heterostructure. These dynamics give direct insights into the transverse spin properties of surface acoustic waves which are strikingly similar to spin-momentum locking. The observed spin-momentum locking itself is a universal wave phenomenon in which the direction of spin is locked to the propagation direction of the surface acoustic wave. In the second part, we report on a combined structural, optical and acousto-optoelectric study of different types of polytypic GaAs nanowires. Hereby, transmission electron microscopy and scanning photoluminescence spectroscopy analysis reveal two types of polytypic nanowires which differ in their crystal structure along the nanowire axis. This polytypism gives rise to three characteristic coupled decay channels within each nanowire which are attributed to different types of spatially direct and spatially indirect recombination. These decay channels correspond to distinct transitions in the type-II band edge modulation induced by crystal-phase mixing, and, thus, to the transition of electrons and holes located either within the same crystal phase segment or in different segments. In our acousto-optoelectric experiments, we resolve the spatio-temporal charge carrier dynamics between these different, coupled recombination channels within each nanowire which are driven by the electric field of a surface acoustic wave. In particular, we find unambiguous fingerprints in the observed suppression of the nanowire emission and its dynamic temporal modulation due to the local band edge variations induced by the crystal phase mixing. A nanowire, which exhibits a change of the crystal structure from a near-pristine zincblende phase to a highly polytypic crystal structure with extended wurtzite and zincblende segments, shows a clear dependence on the propagation direction of the acoustic wave. In contrast, no pronounced directionality is found for more homogeneous nanowires which exhibit only extended near-pristine zincblende segments. We corroborate our measurements by numerically solving the surface acoustic wave induced drift and diffusion equations of electrons and holes and reproduce key characteristics of our experimental observations of the charge carrier dynamics by assuming basic models of both types of nanowires. Finally, we determine the second- and third-order correlation functions from the recorded time-correlated single-photon-counting data allowing to probe the correlations of surface acoustic wave-driven, coupled carrier dynamics between three decay channels of each nanowire