Les aérosols:<br />émissions, <br />formation d'aérosols organiques secondaires, <br />transport longue distance<br />- Zoom sur les aérosols carbonés en Europe -

There are two types of « carbonaceous aerosols » : “black carbon” (BC) and “organic carbon” (OC). BC is directly emitted in the atmosphere while OC is either directly emitted (primary OC, OCp) or secondarily formed through oxidation processses in the atmosphere (secondary organic aerosols, SOA). Complexity of carbonaceous aerosols is still poorly represented in existing aerosol models and uncertainties appear mainly both in their emission inventories and in their complex atmospheric evolution (transport, gas-particle interactions, dry/wet deposition), making difficult the estimation of their radiative impact. In this framework, I developed during my PhD at Laboratoire d'Aérologie, a new approach to deal with this complexity, with implementation of both a new carbonaceous aerosol emission inventory and a new aerosol modelling tool at global scale. My work is divided in 5 different tasks:- better caracterisation of BC and OCp emissions, achieved through the development of a new emission inventory from fossil fuel and biofuel combustion sources (industrial, domestic and mobile sources). This inventory provides BC and OCp emissions for Europe at 25kmx25km resolution for the years 1990, 1995, 2000, 2005 and 2010, with two additional regional zooms: on France, at 10kmx10km resolution for the years 2000 and 2010 with improved road traffic, and in Marseille region (Escompte campaign, 1999,-2001) at 1kmx1km resolution for the year 1999;- better modelling of carbonaceous aerosol complex atmospheric evolution, through coupling of a global scale gas transport/chemistry model (TM4) with an aerosol module (ORISAM) featuring size-distributed aerosols (on 8 diameter sections from 40nm to 10µm) organic/inorganic chemical composition and explicit treatment of SOA formation;- simulations with this new aerosol model ORISAM-TM4 and model/measurements comparisons to study BC and OC long-range transport;- sensitivity tests on SOA formation, involving enlarged set of volatil organic compounds, (precursors of the SOA) and more elaborated modelling of SOA hygroscopic properties (hydrophilic/hydrophobic SOA);- first estimations of aerosol complex radiative properties on the basis of ORISAM-TM4 aerosol concentrations and assuming a 3 layer internally-mixed aerosol (RAD module).On regroupe sous le nom d' « aérosols carbonés » deux espèces chimiques différentes : le « carbone suie » (« Black Carbon » BC) et le carbone organique ( « Organic Carbon » OC). BC est intégralement émis par les sources de combustion tandis que OC comporte à la fois une partie émise (OC primaire, OCp) et une partie formée secondairement par photochimie dans l'atmosphère (aérosols organiques secondaires, SOA). La complexité de ce type d'aérosols n'est aujourd'hui que peu représentée dans les modèles existants. On relève deux sources principales d'incertitude dans l'étude de l'impact climatique des aérosols carbonés. La première porte sur les inventaires d'émissions, la deuxième sur la modélisation complexe de leur évolution dans l'atmosphère (transport, interactions gaz-particules, dépôts sec et humide). Dans le contexte de ma thèse réalisée au Laboratoire d'Aérologie de Toulouse (LA), j'ai pris en compte cette complexité en développant un inventaire d'émissions d'aérosols carbonés sur l'Europe mais aussi un nouvel outil de modélisation 3D à l'échelle globale. Stratégiquement, mon travail s'articule en cinq étapes:- une meilleure caractérisation des inventaires d'émissions de BC et OCp, en développant un nouvel inventaire des sources principales que sont les combustions de fuels fossiles et de biofuels (secteur industriel, secteur domestique, trafic). Cet inventaire, de résolution 25kmx25km, fournit les émissions de BC et OCp pour 1995, 2000, 2005, 2010 et comporte deux zooms régionaux : sur la France à la résolution 10kmx10km et sur la région de la campagne Escompte à la résolution 1kmx1km,- le développement d'un nouvel outil de modélisation globale de BC et OC (primaire et secondaire) par couplage du module d'aérosol ORISAM (module sectionnel) (LA/INERIS/ADEME) avec le modèle global de chimie-transport TM4 (collaboration LA/KNMI), qui permet à la fois la prise en compte d'une distribution des aérosols suivant 8 classes de taille (0.04µm-10 µm) et la prise en compte d'une composition chimique détaillée des aérosols (BC et OCp constituant le noyau de la particule sur lequel condensent plus de 6 réactifs chimiques organiques/inorganiques),- des simulations avec ce nouveau modèle global baptisé ORISAM-TM4, des confrontations de résultats avec les mesures de BC et OC et l'étude du transport longue distance des aérosols,- des tests de sensibilité sur la formation des aérosols organiques secondaires (SOA) portant sur différentes familles de composés organiques volatils (COV) précurseurs de SOA et portant également sur l'hygroscopicité des SOA (caractère hydrophile/hydrophobe),- enfin, j'ai couplé ce nouvel outil ORISAM-TM4 à un module radiatif pour déterminer les propriétés optiques des aérosols (épaisseur optique, albédo de simple diffusion) en mélange interne à l'échelle globale