Radio-oxydation d'un élastomère de type EPDM lors d'irradiations faiblement ou fortement ionisantes :mesure et modélisation de la consommation de dioxygène

Usually, the irradiation of polymers under ionising radiations occurs in air that is in the presence of oxygen. This leads to a radio oxidation process and to oxygen consumption.Our material is an EPDM elastomer (ethylene propylene 1,4 hexadiene) used as insulator in control-command cables in nuclear plants (Pressurised Water Reactor).A specific device has been conceived and built up during this PhD work for measuring very small oxygen consumptions with an accuracy of around 10%.Ionising radiations used are electrons at 1 MeV and carbon ions at 11 MeV per nucleon. Under both electron and ion irradiations, the influence of oxygen pressure on oxygen consumption has been studied in a very large range : between 1 and 200 mbar. In both cases, the yield of oxygen consumption is constant in-between 200 and 5 mbar. Then, at lower pressures, it decreases appreciably. On the other hand, the oxygen consumption during ion irradiation is four times smaller than during electron irradiation. This emphasizes the role of the heterogeneity of the energy deposition at a nanometric scale.The adjustment of the experimental results obtained during electron irradiation with the general homogeneous steady-state kinetic model has allowed extracting all the values of the kinetic parameters for the chosen mechanism of radio oxidation. The knowledge of these numbers will allow us to face our results obtained during ion irradiation with a heterogeneous kinetic model under development.Les polymères soumis à des rayonnements ionisants sont généralement irradiés en présence d'air et donc d'oxygène. Il se produit alors un phénomène de radio-oxydation conduisant à une consommation d'oxygène.Le matériau étudié est un élastomère modèle de type EPDM (éthylène-propylène-1,4 hexadiène) constituant la matrice isolante de câbles de contrôle commande K1 présents dans les centrales nucléaires à eau pressurisée (REP).Un dispositif spécifique a été conçu et élaboré durant cette thèse afin de mesurer de très faibles consommations d'oxygène avec une précision d'environ 10%.Les rayonnements ionisants utilisés sont des électrons d'énergie 1 MeV et des ions carbone d'énergie 11 MeV par nucléon. Que ce soit lors d'irradiations aux électrons ou aux ions, l'influence de la pression d'oxygène sur la consommation d'oxygène a été étudiée dans un domaine très étendu : entre 1 et 200 mbar. Dans les deux cas, le rendement de consommation d'oxygène demeure constant entre 200 et 5 mbar puis diminue sensiblement pour les pressions plus basses. D'autre part, la consommation d'oxygène lors d'irradiations aux ions est quatre fois moindre qu'aux électrons. Ceci met en évidence le rôle de l'hétérogénéité du dépôt d'énergie à l'échelle nanométrique.L'ajustement des résultats expérimentaux obtenus lors d'irradiations aux électrons avec le modèle cinétique homogène stationnaire général a permis d'extraire toutes les valeurs des paramètres cinétiques du mécanisme choisi de radio-oxydation. La connaissance de ces valeurs permettra à l'avenir de confronter nos résultats obtenus lors d'irradiations aux ions avec un modèle cinétique hétérogène pas encore développé jusqu'à présent