Génération d'Impulsions Attosecondes dans les Atomes et les Molécules

In several experiments, we demonstrate the potential of the process of high-order harmonic generation for observing ultrafast intra-molecular electron and nuclear dynamics. The largest part of this thesis treats experiments where molecules constitute the generating medium and the recolliding electron wavepacket takes the role of a 'self-probe'. Measurements of phase and amplitude of the harmonic emission from CO2 and N2 molecules aligned in the laboratory frame allow us to extract the recombination dipole matrix element. The latter contains the signature of quantum interference between the free and bound parts of the total electronic wavefunction. The utilization of this interference for the shaping of the attosecond (1as=10−18s) XUV emission is demonstrated. Furthermore, we study theoretically molecular orbital tomography from the recombination dipole matrix elements and demonstrate its experimental feasibility. This opens the perspective of imaging ultrafast distortions of a frontier orbital during a chemical reaction. In a second part of this thesis, we use the coherent XUV light emitted by argon atoms to photoionize N2 molecules and measure how an auto-ionizing resonance modifies the spectral phase of the ejected photoelectron wavepacket. The last chapter of this thesis describes studies of the generation of XUV attosecond pulses in a different medium: ablation plasmas. The first temporal characterization of such a source demonstrates its femtosecond and attosecond structure.Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d'harmoniques d'ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides. La plus grande partie de cette thèse traite d'expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d'ondes électronique recollisionnant joue le rôle d'une 'auto-sonde'. Les mesures de phase et amplitude de l'émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d'extraire l'élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d'une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d'onde électronique totale. L'utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l'émission XUV attoseconde (1as=10−18s) sera démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d'orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d'imager les distorsions ultra-rapides d'une orbitale frontière lors d'une réaction chimique. Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d'argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d'ondes de photoélectrons émis. Le dernier chapitre de ce manuscrit décrit des études de génération d'impulsions XUV attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d'ablation. La première caractérisation temporelle d'une telle source démontre sa structure femtoseconde et attoseconde