Calcul ab initio du pouvoir d'arrêt électronique dans les matériaux

The knowledge of the stopping power is essential for a variety of applications which depend on the transport of ions in matter: for instance, the use of proton or heavier ion beams in radiotherapy. Whereas experimental data are readily available for elemental solids, the data are much more scarce for compounds.In this thesis, we develop a fully ab initio scheme based on linear response time-dependent density functional theory to predict the impact parameter averaged quantity named the random electronic stopping power (RESP) of materials without any empirical fitting. Our developments have been done within the open-source ab initio code named ABINIT, where two approximations are now available: the Random Phase Approximation (RPA) and the Adiabatic Local Density Approximation (ALDA).First, we demonstrate the importance of describing the realistic ab initio electronic structure by comparing ab initio against models based on the free-electron gas. We show that the calculated RESP compares well with experimental data, when at full convergence, with the inclusion of the core states and of the exchange-correlation. Also, we evaluate the unexpectedly limited magnitude of the non-linear terms in the RESP by comparing with other approaches based on the time-propagation of time-dependent density-functional theory. In addition, we check the validity of a few empirical rules of thumbs that are commonly employed for the experimental interpretation or for the prediction with empirical codes.Le pouvoir d'arrêt électronique est essentiel pour de nombreuses applications qui dépendent du transport des ions dans la matière, comme par exemple, la protonthérapie utilisée en médecine. Tandis que de nombreuses données expérimentales sont disponibles pour les élements purs, les données sont beaucoup plus parcellaires pour les matériaux binaires.Au cours de cette thèse, nous avons développé une approche numérique complètement ab initio fondée sur l'approximation de la réponse linéaire dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendente du temps, afin de prédire le pouvoir d'arrêt moyen d'un ion dans un matériau, sans recourrir à des ajustements sur l'expérience. Le code développé a été inséré dans le projet libre ABINIT.Tout d'abord, nous démontrons l'importance de la description réaliste de la structure électronique en comparant nos résultats à des calculs modèles de gaz d'électrons libres. Nous montrons que le pouvoir d'arrêt calculé est en bon accord avec l'expérience, pourvu que les calculs soient bien convergés et que les effets tels que l'excitation des électrons de coeur et l'échange-corrélation soient pris en compte. De façon surprenante, les effets au-delà de l'approximation linéaire restent limités pour les protons. Finalement, nous explorons le domaine de validité de quelques règles empiriques, communément utilisées par les expérimentateurs