Propriétés optiques linéaires et non-linéaires de nanocomposites métal-diélectrique anisotropes

Nanocomposite materials based on metal particles embedded in a dielectric matrix present, due to the nanometric size of the metal particles, unusual properties which cannot be found in bulk materials. Most notably, the conduction electron resonance in the presence of incident light excitation, so-called surface plasmon resonance (spr), gives rise to an absorption band in the visible which have a drastic impact on the optical properties of the nanocomposite. The position, the width and the amplitude of this absorption band are complex functions of the nanostructural characteristics of the nanocomposite such as: the kind and concentration of metal, the nanoparticles size and shape, the refractive index of the matrix, etc. Specifically, the presence of asymmetric particles, like nanoellipsoids for example, allows for the observation of multiple spr absorption bands resulting in a non-symmetric material with anisotropic properties. In this thesis, we will present the development and the analysis of advanced fabrication techniques allowing the precise control of the synthesis of nanocomposites formed of gold nanoparticles embedded in a silica matrix. We have developed a three-step technique allowing us to fabricate nanocomposite films with particles of controlled size and shape. These steps are the following: 1) hybrid deposition sputtering/ plasma-enhanced chemical vapor deposition, 2) thermal annealing, 3) high energy heavy ion irradiation. Subsequently, the optical performance of the fabricated materials was tested by different techniques to evaluate their linear and nonlinear properties. The former were studied using ellipsometry and spectrophotometry while the latter were evaluated by the P-Scan and Z-Scan techniques. More particularly, we devoted a lot of time to the metrology and control of the anisotropic properties of the nanocomposite system formed by ion irradiation. A new approach developed to measure anisotropic nonlinear optical properties will be presented. In this document, the lector will find an exhaustive theoretical description of the optical properties (linear and nonlinear) of metal/dielectric nanocomposites including detailed models for the description of the properties of each constituents of the nanocomposite: metal (Drude, Lorentz) and dielectric (Cauchy).Les matériaux nanocomposites formés à partir de particules métalliques incluses dans une matrice diélectrique présentent des propriétés inusitées que l'on ne retrouve pas dans les matériaux massiques étant donné la taille nanométrique des particules métalliques. Notamment, la résonance des électrons de conduction du métal sous l'excitation d'une lumière incidente, appelée résonance plasmon de surface (spr), donne lieu à l'apparition d'une bande d'absorption dans le visible ayant une influence drastique sur les propriétés optiques du nanocomposite. La position, la largeur et l'amplitude de cette bande d'absorption sont des fonctions complexes des caractéristiques nano-structurales du nanocomposite, notamment : la nature et la concentration du métal, la taille des nanoparticules, leur forme, l'indice de réfraction de la matrice, etc. Spécifiquement, la présence de particules asymétriques, comme par exemple des particules de forme nano ellipsoïdale, permet l'observation de bandes d'absorption spr multiples résultant en un matériau non-symétrique possédant des propriétés anisotropes. Dans cette thèse, nous présenterons le développement et l'analyse de techniques avancées de fabrication permettant le contrôle précis de la synthèse d'un nanocomposite formé de nanoparticules d'or incluses dans une matrice de silice. Nous avons développé une technique en trois étapes permettant de fabriquer des couches nanocomposites comprenant des particules de tailles et de formes contrôlées. Ces étapes sont : 1) dépôt hybride pulvérisation/dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma, 2) recuits thermiques, 3) irradiation à l'aide d'un faisceau d'ions de haute énergie. Subséquemment, la performance optique des matériaux fabriqués a été testée par différentes techniques afin d'en évaluer les propriétés linéaires et non-linéaires. Les premières ont été étudiées par ellipsométrie et spectrophotométrie alors que les deuxièmes l'ont été par les techniques P-Scan et Z-Scan. Plus précisément, nous nous sommes intéressés à la métrologie et au contrôle de l'anisotropie des propriétés du système nanocomposite formé par faisceau d'ions. Une nouvelle approche de mesure des propriétés optiques non-linéaires anisotropes sera présentée. Dans ce document, le lecteur retrouvera une description théorique exhaustive des propriétés optiques (linéaires et non-linéaires) des matériaux nanocomposites métal/diélectrique incluant des modèles détaillés pour la description des propriétés de chacun des constituants du nanocomposite : métal (Drude, Lorentz) et diélectrique (Cauchy)