FeCo nanoinclusions influence on the hard magnetic properties of FePt : study of model nanocomposite magnets

Il existe une demande croissante d'aimants permanents de plus en plus performants, notamment dans le domaine de l'énergie. Des calculs théoriques montrent que combiner une phase magnétique à forte aimantation avec une phase magnétique à forte anisotropie magnétocristalline dans un nanocomposite (NC) devrait permettre de doubler le produit énergétique des meilleurs aimants produits à l’heure actuelle, à base du composé intermétallique Nd2Fe14B. Néanmoins les études de tels NC sont encore loin des propriétés attendues, qui nécessitent une forte concentration en nano-inclusions douces réparties de manière homogène dans la matrice dure et un bon couplage d’échange à l’interface inclusion-matrice. Dans ce travail de thèse, une synthèse de NC est réalisée par la technique de dépôt d’agrégats en faisceau de faible énergie, combinant des agrégats doux de Co de 7,9 nm de diamètre et une matrice réalisée à partir du dépôt alternatif de couches minces de FePt recuite afin d’obtenir la phase tétragonale L1_0 à forte anisotropie. Si le recuit permet l’obtention de la matrice ferromagnétique dure, il favorise aussi la diffusion à l’interface agrégat-matrice. Une étude systématique de la structure a donc été réalisée. Les analyses EXAFS et de profil chimique EDX en TEM ont permis de révéler une interface diffuse, qui donne lieu à une structure cœur-coquille en matrice, le cœur demeurant de Co pur, la coquille étant une phase cubique douce (CoFe)3Pt de type L1_2 et caractérisée par un gradient de composition. Le lien entre la microstructure et les propriétés magnétiques a été établi, en s’appuyant notamment sur des mesures magnétiques locales de XMCD, et obtenues dans un dispositif d’effet Kerr à balayage. Les analyses magnétiques montrent clairement l’intérêt des NC, dont le champ coercitif est toujours supérieur à celui des films minces homogènes de Co/Fe/Pt de composition atomique identique. Les mesures XMCD montrent une évolution opposée des moments orbitaux et des moments de spin du Fe et du Co en fonction de la concentration en inclusions douces. Des analyses FORC réalisées dans un magnétomètre à SQUID confirment la coexistence de deux phases magnétiques, en accord avec les analyses de structures.There is a growing need for increasingly efficient permanent magnets, especially in the energy sector. Theoretical calculations show that combining a magnetic phase with high magnetisation and a magnetic phase with high magnetocrystalline anisotropy in a nanocomposite (NC) could double the energy product of the best permanent magnets currently produced, based on the intermetallic compound Nd2Fe14B. However, studies of such NC are still far from the expected properties, which require a high concentration of soft magnetic nano-inclusions homogeneously distributed in a hard matrix and a good exchange coupling at the inclusion-matrix interface. In this thesis work, a NC synthesis is carried out by the low-energy beam cluster deposition technique, combining soft Co clusters of 7.9 nm in diameter and a matrix made from FePt thin films annealed to obtain the tetragonal L1_0 phase with high anisotropy. While annealing allows the hard ferromagnetic matrix formation, it also leads to diffusion at the cluster-matrix interface. A systematic structural study was therefore carried out in this thesis. EXAFS and EDX chemical profile analyses in TEM revealed a diffuse interface, which gives rise to a core-shell in matrix structure, the core remaining pure Co, the shell being a soft cubic (CoFe)3Pt-L1_2 phase and characterised by a compositional gradient. The link between the microstructure and the magnetic properties was established, based on complementary techniques, namely local XMCD magnetic measurements, and by using a scanning Kerr effect device. The magnetic analyses clearly show the interest of NC, whose coercive field is always superior to that of homogeneous Co/Fe/Pt thin films of identical atomic composition. XMCD measurements show an opposite evolution of the orbital and spin moments of Fe and Co as a function of the soft inclusion concentration. FORC analyses performed in a SQUID magnetometer confirm the co-existence of two magnetic phases, in agreement with the structural analyses