Multi-Scale Theoretical Modeling of Pt- and Au-Based Catalysts under Reactive Media

Dans les conditions de travail, les catalyseurs formés par des nanoparticules (NP) de métaux de transition, subissent des changements en réponse au gaz réactif environnant. Ces transformations de structure, d’ordre chimique et/ou de forme, affecteraient leurs propriétés catalytiques. Les travaux de cette thèse se consacrent sur le développement d’approches multiéchelles basées sur des calculs issus de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Deux problématiques sont abordées : (i) les changements morphologiques et structuraux subis par les NP de platine et d’or sous température (T) et pression d’hydrogène (P) variables et (ii) les changements d’ordre chimique dans les alliages à base de Pt ayant lieu en présence d’hydrogène. Les résultats révèlent, à l’échelle atomique, la complexité des changements induits par les adsorbats.Under working conditions, catalysts formed by transition metal nanoparticles (NPs) undergo dynamic changes in response to the reactive gas environment. These structural, chemical ordering and/or morphological transformations may affect their catalytic properties. This thesis focuses on the development of multi-scaled approaches based on density functional theory calculations (DFT). Two issues were addressed: (i) the morphological changes of Pt- and Au- NPs under varied hydrogen pressure (P) and temperature (T) and (ii) the chemical ordering changes occurring in Pt-based alloys under hydrogen pressure. The results reveal, in the atomic scale, the complexity of the changes induced by the adsorbates