Multiharmonic responses and nanocrystals resonances from multiphotonic scattering and microscopy

Les nanocristaux harmoniques de structure cristalline non-centrosymétrique possèdent des propriétés optiques non linéaires intéressantes notamment pour une utilisation comme marqueurs optiques en imagerie biomédicale.La technique de diffusion Hyper-Rayleigh habituellement utilisée pour quantifier la réponse de deuxième harmonique de nanoparticules en suspension a été étendue dans ce travail pour déterminer la susceptibilité non linéaire d’ordre 3 de différents nanomatériaux (BiFeO3, ZnO, KNbO3 et LiNbO3). D’autre part, le développement d’un montage expérimental basé sur une source accordable en longueur d’onde a permis de sonder les résonances optiques non linéaires d’ordre 2 (pour une excitation comprise entre 700 nm et 1300 nm) de ces différents matériaux. La réponse spectrale de nanofeuillets de WS2 a également été étudiée à l’aide du même système. Enfin, nous avons démontré la détection de signaux de quatrième harmonique d’une nanoparticule unique de BiFeO3 à l’aide d’un dispositif de microscopie multiphotonique associé à une source laser Telecom pour une future intégration de ces nanoparticules comme éléments de conversion de fréquence pour la nanophotonique.Harmonic nanocrystals with a non-centrosymmetric crystalline structure have non-linear optical properties that are particularly interesting for use as optical markers in biomedical imaging.The Hyper-Rayleigh scattering technique currently used to quantify the second harmonic response of nanoparticles in suspension has been extended in this work to determine the third order non-linear susceptibility of different nanomaterials (BiFeO3, ZnO, KNbO3 and LiNbO3). Furthermore, the development of an experimental set-up based on a wavelength-tunable source has allowed probing the non-linear optical resonances of the 2nd order (for excitation between 700 nm and 1300 nm) of these different materials. The spectral response of WS2 nanosheets has also been studied using the same system. Finally, we have demonstrated the detection of fourth harmonic signals from a single BiFeO3 nanoparticle using a multiphotonic microscopy device combined with a Telecom laser source for future integration of these nanoparticles as frequency conversion elements for nanophotonics