Fiber/matrix interface investigation in a self reinforced polypropylene composite

Cette thèse porte sur la compréhension et la caractérisation de l’interface fibre-matrice au sein d’un composite auto-renforcé à matrice et fibre polypropylène. Ce travail a été réalisé dans le cadre du projet FUI « Composite2020 » qui vise à développer des composites par imprégnation en voie sèche et mise en forme par thermoformage. Dans un premier temps, l’étude a porté sur les phénomènes mis en jeu dans la création de l’interface/interphase : i) la mouillabilité de la fibre par la matrice, ii) la mobilité des chaînes macromoléculaires et iii) l’aptitude des chaînes à la cristallisation. Un bon mouillage entraînant un contact intime entre fibre et matrice, la mesure de l’énergie de surface permet d’évaluer les interactions mises en jeu et de déterminer le travail d’adhésion thermodynamique de l’interface résultante. La mobilité des chaînes macromoléculaires présentes à l’interface entre la surface de la matrice et celle des renforts, dépendante de la température et du temps appliqués, induit une interdiffusion des chaînes dont les enchevêtrements vont générer l’interphase et assurer l’autoadhésion du composite. Enfin, la capacité de cristalliser de la matrice au contact des fibres peut créer une morphologie cristalline locale à l’interface différente de celle au coeur de la matrice. Dans un second temps, l’interface est caractérisée mécaniquement aux échelles microscopique et macroscopique, au moyen des essais de pull-out et de traction hors-axes respectivement. Les phénomènes mis en jeu dans la création de l’interface/interphase dépendant des conditions (temps- températures) appliqués lors de l’élaboration des échantillons, permettent l’obtention d’interfaces aux propriétés différentes. Dans un dernier temps, la recyclabilité du composite auto-renforcé est étudiée : la miscibilité des phases en présence est analysée, et les propriétés mécaniques des pièces recyclées (non renforcées) sont testées en comparaison avec celles de la matrice initiale vierge, afin d’attester de la capacité de ce composite à une seconde vie.This thesis focuses on the understanding and characterization of the fiber-matrix interface within a self-reinforced composite with polypropylene matrix and fibers. This work was carried out within the framework of the FUI project "Composite2020" which aims at developing composites by dry impregnation and thermoforming. Initially, the study focused on the phenomena involved in the creation of the interface/interphase : i) the wettability of the fiber by the matrix, ii) the mobility of the macromolecular chains and iii) the ability of the chains to crystallize. As a good wetting results in an intimate contact between fibers and matrix, the measurement of the surface energy allows to evaluate the interactions involved and to determine the thermodynamic adhesion work of the resulting interface. The mobility of the macromolecular chains present at the interface between the surface of the matrix and that of the reinforcements, depending on the applied temperature and time, induces an interdiffusion of the chains whose entanglements will generate the interphase and ensure the self-adhesion of the composite. Finally, the ability of the matrix to crystallize in contact with the fibers can create a local crystal morphology at the interface different from that at the core of the matrix. In a second step, the interface is mechanically characterized at the microscopic and macroscopic scales, using pull-out and off-axis tensile tests respectively. The phenomena involved in the creation of the interface/interphase depending on the conditions (time-temperature) applied during the elaboration of the samples, allow obtaining interfaces with different properties. Finally, the recyclability of the self-reinforced composite is studied : the miscibility of the phases present is analyzed, and the mechanical properties of the recycled (non-reinforced) parts are tested in comparison with those of the initial virgin matrix, in order to attest to the capacity of this composite for a second life