Dynamique Quantique des Nanoaimants Moléculaires

The thesis deals with the quantum dynamics of the molecular magnets Fe8 and Mn6. In our experiments we use micro Hall sensors to study the spin dynamics via magnetization measurements. These sensors can operate in large area in temperature and magnetic field and they permit time resolved magnetization measurements with a temporal resolution better than a microsecond.The first part presents time resolved magnetization measurements on the single molecule magnet Fe8. We show several independent experiments which evidence different couplings of the spins and which allow to observe the quantum dynamics of the molecular spins. The study of the magnetization dynamics gives us a direct access to spin relaxation processes, in particular these experiments allow us to explore the interaction between spins and phonons. In this context we developed a « pump-probe » technique that uses two microwave pulses that are shifted in time to study the very fast spin dynamics.The second part concerns magnetization measurements on the single molecule magnet Mn6 using Hall magnetometry. A multitude of measurements with different temperatures and magnetic fields allow us to characterize the magnetic properties of the molecule. Finally, we present some numerical simulations, based on a dimeric model of the molecule (in the presence of symmetric and antisymmetric exchange interactions), that allow us to explain theoretically the observed tunnel transitions.Ce travail porte sur la dynamique quantique des aimants moléculaires Fe8 et Mn6. Dans nos expériences nous utilisons des micro-sondes à effet Hall pour la mesure de la dynamique de l'aimantation. Ces sondes ont un domaine de fonctionnement très large en température et en champ magnétique et elles permettent d'avoir une résolution temporelle de la dynamique de l'aimantation bien inférieure à la microseconde.La première partie présente des mesures d'aimantation résolues en temps de l'aimant moléculaire Fe8. Nous présentons plusieurs expériences indépendantes, qui mettent en évidence les différents couplages entre les spins et qui permettent d'observer la dynamique quantique des spins moléculaires. Les études de la dynamique de l'aimantation nous donne un accès direct au processus de relaxation de spin, en particulier ces études nous permettent d'étudier l'interaction entre spins et phonons. Dans ce contexte nous avons développé une technique « pompe-sonde » avec deux impulsions de micro-ondes décalées en temps pour étudier la dynamique très rapide des spins.La deuxième partie concerne les mesures d'aimantation de l'aimant moléculaire Mn6 par magnétométrie Hall. De nombreuses mesures dans différents régimes en température et en champ magnétique nous permettent de caractériser les propriétés magnétiques de la molécule. Finalement, des simulations numériques qui s'appuient sur un modèle dimérique de la molécule (en présence des termes d'interaction par échange symétriques et antisymétriques) nous permettent d'expliquer théoriquement les transitions par effet tunnel