Les fractionnements isotopiques indépendants de la masse: vers un nouveau outil d’analyse en géochimie

Le contexte général de mes études depuis mes travaux de thèse (soutenue en 1996) se situe à la croisée d’au moins trois domaines scientifiques : la chimie des isotopes stables, la chimie atmosphérique et l’étude du climat passé. Bien que ceux-ci fassent appel à des principes fondamentaux relativement distincts, ils sont et cela depuis le début de leur mise en œuvre dans les sciences naturelles, intimement liés. En ce sens, mes activités de recherche sont le prolongement des études des pères fondateurs de la géochimie isotopique appliquée aux sciences de l’environnement. Cet héritage est le fruit d’un parcours qui débute par une formation sur l’étude des changements globaux, travaux effectués au cours de ma thèse au LGGE, suivi d’un poste de chercheur associé au laboratoire des isotopes stables de M. H. Thiemens à l’Université de Californie de San Diego. C’est sur la base de cette double filiation que j’ai proposé un projet de recherche conciliant l’outil isotopique, la chimie atmosphérique et le changement climatique lors de ma nomination en qualité de chargé de recherche au CNRS/LGGE en 2002. Le projet partait du constat que les liens forts qui lient le changement climatique à la chimie atmosphérique étaient très mal connus, même pour les périodes historiques couverts par les meilleurs indicateurs de l’atmosphère que sont les archives glaciologiques couvrant la période du Pléistocène moyen (-800 000 ans) à l’Holocène (-12 000 à actuel). Il convenait d’essayer de réduire cette incertitude en proposant une approche radicalement différente. L’expérience acquise aux Etats-Unis sur les fractionnements isotopiques indépendants de la masse (FIM ) offrait de telles opportunités. Ce champ disciplinaire de la chimie isotopique initié par l’équipe de M. H. Thiemens émergeait et permettait pour la première fois de lier la réactivité chimique de l’atmosphère, par nature instable et donc non archivable, à une caractéristique isotopique présente sur des espèces, elles, archivables. Le principe repose sur la présence d’une anomalie des isotopes de l’oxygène et du soufre transmise lors des réactions d’oxydation. L'idée est donc d'utiliser le contenu isotopique de ces molécules (par exemple CO, H2SO4 ou HNO3) pour tenter de reconstituer l'activité oxydante passée de l'atmosphère. Les mesures isotopiques associées aux mesures de concentration doivent permettre d'établir de nouvelles contraintes sur l'évolution du climat en relation avec les modifications de la chimie atmosphérique. Il n'est pas inutile de mentionner que ce problème crucial pour notre compréhension du système Terre n'a toujours pas de contraintes observationnelles. De plus, mes travaux contribuent à améliorer notre compréhension des grands cycles biogéochimiques (C, N, S) aux différentes époques climatiques de la Terre.Ce programme scientifique débuté aux EU se poursuit actuellement au LGGE. Les activités décrites dans ce mémoire couvrent deux périodes : •1996-2002 où j’étais chercheur associé à l’Université de Californie à San Diego (UCSD)•2002-2008 en tant que chargé de recherche au CNRS/LGGE