Fabrication of dielectric nanostructures by Nano Imprint Lithography and sol-gel chemistry for optical applications

The purpose of this thesis is to develop methods to elaborate nanostructured metasurfaces by combining sol-gel chemistry and Nano Imprint Lithography (soft-NIL), which are of relevant scientific and technological interest as they inscribe themselves in the general trend of developing affordable and time-saving processes, using biocompatible and non-toxic materials. Firstly, we showcase the elaboration of newefficient antireflection coatings made of water-repellent methylated-silica nipple-dimplenano-architectures (pillars and holes). The interest of these results relies on the possibility to drastically reduce reflection in a broad spectral interval and within a broad acceptance angle of the incident light, rendering them adapted to photovoltaic, glass covers, laser windows, and much more. Furthermore, these nano-materials feature a high chemical, thermal and mechanical stability. Secondly, a highly sensitive optical gas sensor was elaborated based on TiO2 nanopatterns embedded in a thin microporous hybrid-SiO2 sensitive coating. The reflectivity of the layer has then been measured in the visible range with increasing vapor pressure. The measured sensing performances are sensitivity S up to 4500 nm/RIU (0.2 nm/ppm), reflection intensity changes up to R* = 17 (0.55×10-3 R/ppm), FOM up to 12, with a Q-Factor of 4 for a specific wavelength, which is compatible with sub-ppm gas detection by simple specular reflection. Finally, a novel generation of dielectric 3D stack nanostructured patterns (e.g. TiO2 pillars - mesoporous SiO2 - TiO2 pillars) was developed as an innovative optical system that has never been experimentally studied beforeLe but de cette thèse est de développer des méthodes d’élaboration de métasurfaces nanostructurées par combinaison de la Chimie Sol-gel et de la Lithographie par Nano Impression (soft-NIL). Celle-ci présente notamment des intérêts d’ordres scientifiques et technologiques. En outres, elle entre dans la tendance générale du développement des processus rapide à faibles couts utilisant des matériaux biocompatibles et non toxiques. Dans un premier temps, nous présenterons l'élaboration de nouveaux revêtements antireflets constitués de silice hydrophobe (modifiée méthyle) avec différentes nanostructures (piliers et trous). Ces nouveaux revêtements permettent de réduire la réflexion dans un intervalle spectral large tout en conservant une large tolérance angulaire à la lumière incidente. D’autre part, ces nanomatériaux présentent une stabilité chimique, thermique et mécanique améliorée par rapport à l’état de l’art. Par la suite, un nouveau système de couche sensible composé d’une métasurface de TiO2 encapsulée dans une matrice hybride microporeuse pour capteur basée sur la transduction optique, et présentant une sensibilité spectrale de 4470 nm/RIU a été développé. Ce dernier a été exploiter pour sonder a présence de COV dans l’air avec une sélectivité partielle et une sensibilité de 0.5×10-3 R/ppm. Finalement, le savoir-faire développé a ensuite été mis à contribution pour l’élaboration de réseaux de métasurfaces par empilements successifs de matériaux diélectriques SiO2 poreuse et TiO2 dense nano imprimés. Ce dernier travail est précurseur à la fabrication de méta matériaux 3D par procédé sol-ge