Champs laser intenses ultracourts application à la mesure et création d'impulsions attosecondes et à l'imagerie de paquets d'ondes moléculaires par explosion coulombienne

Les champs laser intenses ultracourts constituent la pierre centrale de mon travail de thèse. Ce travail se scinde en deux parties. 1. Une partie théorique sur la génération et la mesure d'impulsions lumineuses subfemtosecondes. La méthode de génération de ces impulsions attosecondes repose sur des propriétés de la génération d'harmoniques lointains qui a lieu lors de la propagation d'une impulsion laser (fondamental) intense dans un gaz d'atomes. La non-linéarité de la génération d'harmoniques lointains et la grande largeur spectrale de la radiation émise permet [i.e. permettent] de confiner temporellement l'émission à des durées très courtes ˜500 as). Il est possible de contrôler l'émission d'harmoniques lointains en contrôlant plusieurs paramètres caractérisant l'impulsion fondamentale: sa polarisation, son profil temporel, son amplitude maximale. Pour permettre la mesure des impulsions harmoniques lointaines ultracourtes, nous avons développé deux méthodes. L'une repose sur des propriétés caractéristiques de la génération d'harmoniques lointains et a une résolution égale à une période optique du fondamental (2.66 fs à 800 nm). La seconde, utilisable pour mesurer des impulsions ultracourtes émises par des méthodes autres que la génération d'harmoniques lointains, est l'analogue optique de la caméra à balayage de fente. Cette méthode a une résolution subfemtoseconde. 2. Une partie expérimentale où nous avons développé une nouvelle technique d'imagerie de paquet d'ondes moléculaires. Cette technique est basée sur l'explosion Coulombienne induite par ionisation de molécules en champ laser intense ultracourt. Cette méthode nous a permis d'ajouter une résolution temporelle à la technique d'imagerie par explosion Coulombienne et de suivre des dynamiques moléculaires en temps réel. De plus, cette technique permet de suivre la dissociation de paquet d'ondes moléculaires jusqu'à de très grandes distances internucléaires où les autres méthodes d'imagerie sont difficilement utilisables. Nous avons utilisé cette technique pour suivre la dissociation de molécules d'iode et avons obtenu des images de fonctions d'ondes avec une résolution d'environ 2 êA. Nous avons ensuite utilisé cette technique d'imagerie résolue dans le temps pour étudier l'ionisation d'ions moléculaires en champ laser intense. Cette étude nous a permis de montrer expérimentalement que la probabilité d'ionisation d'ions moléculaires en champ laser intense passe par un maximum très prononcé (sous certaines conditions) autour d'une distance internucléaire critique. Dans le cas de l'ion moléculaire I22+ que nous avons étudié, le taux d'ionisation est augmenté d'un facteur dix autour de la distance internucléaire critique par rapport au taux d'ionisation des atomes séparés. Cette augmentation du taux d'ionisation permet non seulement de réduire le champ nécessaire pour obtenir un état de charge donné mais aussi de contrôler les états de charge finals en contrôlant la distance internucléaire de la molécule irradiée