Assemblages multicouches de polymères semi-cristallins : adhésion et vieillissement

Nous avons étudié l'adhésion d'une interface entre deux polymères semi-cristallins : un polyéthylène basse densité linéaire fonctionnalisé par un greffage d'anhydride maléique (PE*) et un copolymère éthylène / alcool vinylique (EVOH). L'objectif de l'étude était d'identifier les mécanismes d'adhésion et leur mode de vieillissement dans des solvants organiquesL'énergie de séparation de l'interface PE* / EVOH a été évaluée par un test de pelage en faisant varier l'angle de pelage. A partir d'une analyse mécanique de ce test, nous avons montré que l'énergie dissipée dans les mécanismes locaux proches de l'interface représentait environ 50% en moyenne de l'énergie totale de pelage, le reste étant dépensé dans la déformation en flexion du bras de pelage. DE plus, cette énergie d'adhésion, environ 4 kJ.m-2, est largement indépendante de la géométrie de pelage.Les effets de la vitesse de séparation et de la température d'essai peuvent se combiner pour donner, en appliquant un principe de superposition temps-température, une courbe maîtresse de l'énergie de pelage. Dans certaines conditions de rupture, une transition caractérisée par un saut d'énergie d'un facteur 2, a été observé, à laquelle est associée l'apparition de zones de déformations plastiques diffuses.Une étude microscopique a mis en évidence en amont de la fissure un processus de transformation de la structure semi-cristalline lamellaire du PE* en structure fibrillaire qui initie la formation d'une large zone de déformation plastique, ou craquelure. En tête de fissure, les fibrilles rompent à leur base à faible distance de l'EVOH. L'énergie associée à la formation de la craquelure a été estimée à l'aide d'un modèle de Dugdale à environ 2 kJ.m-2. D'autres processus de déformation ne faisant pas intervenir de cavitation peuvent néanmoins contribuer significativement à l'énergie d'adhésion.Un vieillissement dans les hydrocarbures induit une plastification réversible du PE* mais ne modifie pas l'énergie locale d'adhésion. Nous en avons conclu que la taille de la zone plastique diminuait, probablement à cause d'une diminution de la contrainte de rupture des fibrilles. Un vieillissement dans l'éthanol engendre des effets plus prononcés sur l'énergie d'adhésion, selon des mécanismes que nous n'avons pu identifier