Modélisation des couplages entre réactions géochimiques et processus hydrodynamiques en milieu poreux - applications au stockage de CO2 et à l'exploitation d'uranium

This report is a snapshot after sixteen years of research in the field of reactive transport, since the beginning of my Ph.D. in 1997. The research revolves around two poles : on the one hand the development of the reactive transport code Hytec, on the other hand application of the code in different fields of the Earth Sciences. The first two parts of the report detail several key points from this research work, most of them published or being published, following the dual development/application logic. The last part opens towards interesting future work. Development of a reactive transport code The first part, mostly numeric analysis, details the main features of the code Hytec, in which I have been heavily involved since I joined the laboratory. The underlying equations of the model are given. The resolution methods rely on a finite volume discretization over a Voronoi mesh for the whole hydrodynamic part (flow, transport, heat). Coupling bet- ween chemistry and transport is performed through a sequential iterative scheme. Specific developments are then presented. The feedback of chemistry on transport requires speci- fic coupling treatment to ensure convergence to the correct solution : the effects need to be taken care of within the coupling iterations. Dual porosity simulation can be elegantly simulated by duplicating the chemical nodes. Integrating the simulation of gases have im- plications on the flow- (simultaneous resolution of the pressure and saturation equations), and transport-solver (species in the gas phase independently of the water phase), and finally coupling with chemistry and gas-water equilibrium. Applications The Hytec code is used in various domains of the Earth Sciences, in and out our la- boratory notably by the members of the consortium Pôle Géochimie Transport (Reactive transport group). The document details two families of applications I have been particularly interested in over these years. The geologic storage of CO2 is a potential technology to mitigate greenhouse gas emis- sions. Before the technology spreads out, a demonstration of its efficiency is required. The methods detailed in the document focus of the integrity of barriers : wells and caprock. Uranium exploitation by ISR is a technique used for high reserve but low grade deposits. The economic element is retrieved by circulation of a fluid (e.g. acid) in the ore body. Reactive transport simulation is particularly adapted to describe the system. The work described here aim at simulating the ore formation and its exploitationCe mémoire fait un point sur seize années de recherche dans le domaine du transport réactif, depuis mes travaux de thèse en 1997. Ces recherches s'articulent autour de deux axes équilibrés : d'une part le développement du programme de transport réactif Hytec, d'autre part l'application de ce modèle dans différents domaines. Les deux premières parties du rapport détaillent certains points marquants, pour la plupart publiés ou en cours de publication, de ces travaux de recherche en suivant la double logique développement et applications. La dernière partie propose une réflexion sur des pistes de prolongement de ces recherches. Développement d'outil de transport réactif La première partie, très numérique, détaille le fonctionnement du code Hytec auquel j'ai participé depuis mon arrivée dans le laboratoire. Les équations sous-jacentes du modèle sont décrites. Les méthodes de résolution reposent sur une discrétisation volumes finis sur des éléments de Voronoï pour toute la partie hydrodynamique (écoulement, transport et thermique). Le couplage entre la chimie et le transport est résolu de manière séquentielle itérative. Des développements spécifiques sont ensuite présentés. La prise en compte de la rétroaction de la chimie sur le transport exige des méthodes de couplage spécifiques pour assurer la convergence vers la solution : son effet doit être intégré au coeur du couplage entre chimie et transport. La simulation de milieux à double porosité peut être simulée de manière très élégante en dédoublant les mailles chimiques. L'intégration des gaz a des implications sur la résolution de l'écoulement (et la nécessité de résoudre simultanément les équations en pression et en teneur en gaz), le transport (de la phase gaz indépendamment de la phase aqueuse) et le couplage avec la chimie et l'équilibre eau-gaz. Applications Le code Hytec est utilisé dans de nombreux domaines, dans l'équipe et à l'extérieur no- tamment par les membres du consortium de développement Pôle Géochimie Transport. Deux familles d'applications sur lesquelles j'ai particulièrement travaillé ces dernières an- nées sont détaillées. Le stockage géologique de CO2 est une technologie intéressante pour limiter les émissions de gaz à effet de serre. Avant que la technologie soit déployée, il est indispensable de démontrer son efficacité. Les méthodes détaillées s'attachent à vérifier la durabilité des barrières de stockage : puits et couverture. L'exploitation d'uranium par ISR est une technique utilisée pour les gisements de fort tonnage mais faible teneur. Elle consiste à faire circuler des fluides dans le gisement pour dissoudre et extraire l'élément visé. La simulation par transport réactif est particulière- ment bien adaptée pour décrire les phénomènes. Les travaux détaillés visent à simuler la formation des gisements et leur exploitation