Characterisation of propagating modes and ultrafast dynamics in plasmonic devices

Oberflächenplasmonen sind kollektive Schwingungen der Leitungsbandelektronen an einer Metall-Dielektrikum Grenzfläche, die typischerweise durch kurze Lichtpulse angeregt werden. Plasmonische Bauelemente besitzen das Potential, hohe spektrale Bandbreiten auf der Nanoskala zu implementieren. Die Herstellung und Charakterisierung von plasmonischen Bauelementen stellen wegen ihrer geringen Größe, ihrer Empfindlichkeit gegenüber ihrer Umgebung und der kurzen Lebensdauer der Plasmonen noch viele Herausforderungen an die Fabrikationstechniken wie auch die Materialeigenschaften. Diese Prozesse erfordern eine Beobachtung der Anregung, Ausbreitung und Wechselwirkung der Plasmonen auf angemessene räumlichen und zeitlichen Skalen (jeweils Nanometer und Femtosekunden). In einigen Fallen wird es auch notwendig, die Oberflächenqualität auszuwerten und zu modifizieren. In dieser Arbeit wurden plasmonische Nanoantennen, Wellenleiter und Arrays von Nanolöchern entwickelt und hergestellt. Die lokalisierten und sich ausbreitenden Oberflächenplasmon-Polaritonen wurden dann mit nichtlinearer 2-Photononen Photoemissionsmikroskopie (2P-PEEM) und Femtosekunden-Pump-Probe-Spektroskopie charakterisiert. Diese Experimente wurden durch Finite-Difference Time-Domain (FDTD) Simulationen ergänzt. Zwei-Photonen PES und Simulationen von Silbernanoantennen (in Form von Doppelellipse- und Schmetterlingsantennen) haben gezeigt, dass Stellen mit hoher Feldverstärkung durch die Veränderung der Polarisationsrichtung der Laserstrahlquelle selektiv angeregt werden können. Plasmonische Streifenwellenleiter mit Spitze aus Silber wurden entwickelt, um einfallendes Licht von der Laserquelle in ausbreitenden Moden zu koppeln und den Einfluss von der Geometrie der Einkopplungsgitter, der Streifenlänge und -breite und der Kegelwinkel zu untersuchen. Die Anregung der sich ausbreitenden Oberflächenplasmon-Polaritonen wurde durch das Vorhandensein von Interferenzstreifen der hohen Photoemissionsintensität entlang der Längsachse der Wellenleiter nachgewiesen. Diese Intensitätsbanden ergeben sich aus der Interferenz zwischen sich ausbreitende Oberflächenplasmonen miteinander und mit dem einfallenden Licht. Diese Wechselwirkung wurde mit Simulationen modelliert. Durch Experimente und Simulationen wurde demonstriert, dass die Regelmäßigkeit der Oberfläche, die Streifenbreite und der Einfallswinkel jeweils die Zahl der Bande beeinflussen können. Es wurde gezeigt, dass eine Oberflächenbehandlung mit niederenergetischen Argon-Ionen-Beschuss die Sichtbarkeit der Interferenzbanden auf dem Wellenleiter erhöhen kann. In einem weiteren Experiment wurde die Übertragung ultrakurzer fs-Laserpulse durch periodische Löcherarrays as Gold mittels Simulationen sowie Pump-Probe-Experimenten untersucht. Der Einfluss der plasmonischen Felder an den Grenzflächen auf die transiente Transmission durch die Locharrays wurde durch Simulationen demonstriert, wobei die Lochgröße, Gitterkonstante, Schichtdicke, und dielektrische Umgebung systematisch verändert wurden. Durch die Einführung eines zweiten Probepulses mit veränderlicher Zeitverzögerung konnte ein Zusammenhang zwischen Plasmonendynamik und Transmissionsdynamik in Simulationen etabliert werden. Die ersten Ergebnisse von Pump-Probe-Experimenten haben die Modulation der Übertragung mittels der vorherigen Anregung der plasmonischen Felder als optischer Schalter nachgewiesen