Field-resolved studies of ultrafast light-matter interaction

The fastest light-matter interactions between electrons and optical laser pulses occur on attosecond timescales below the half-cycle oscillation period of the electric field. The investigation of such ultrafast processes and ultimately their control, therefore, requires field-resolved measurements. In this work, the understanding of well-established and newly emerging sub-cycle-resolved techniques for the characterization of optical pulses and ultrafast light-induced processes is expanded and the application of the methods includes gases, bulk solids, and nanostructures. In the first part, the mechanism behind the macroscopic current generation in optical field-induced photocurrent measurements in gases is studied theoretically and experimentally. A rigorous model is developed that connects the measured current to the microscopic movement of charge carriers and includes scattering with atoms and the interaction of charges via the Coulomb force. The model is validated against an extensive set of experiments which measure the carrier-envelope-phase dependent strong-field photoemitted current induced on a pair of electrodes surrounding the focus of a few-cycle laser pulse. The role of the mean-free path as well as the Coulomb interaction is identified. The model provides a fundamental understanding of the signal generation mechanism in photoconductive sampling of laser pulses which had been missing before and which will allow to identify fundamental limitations and strategies for further optimization of the detection. The second set of experiments aims at the transient change of the reflectivity after excitation with a near-infrared pump pulse. Electro-optic sampling is used for the field-resolved characterization of the mid-infrared probe pulses which covers a wavelength range from below 3 micron to above 6 micron. Measurements on semiconductors are performed and dynamics occuring on the femtosecond to the picosecond timescale after photoexcitation are studied. The demonstrated experiments represent an important milestone in pushing field-sampling methods from the THz into the PHz domain. The investigation of the generation of isolated attosecond pulses in the extreme ultra-violet photon energy range using high-harmonic generation (HHG) in noble gases is the topic of the third section. The focus is put on the overdriven regime, where the driving laser undergoes severe reshaping due to plasma effects. Experimentally, attosecond streaking is used to demonstrate isolated attosecond pulses for the first time in this regime. Theoretically, the phasematching mechanism in this regime is studied using extensive numerical simulations. An extension of conventional phasematching expressions is introduced which describes the contribution of the HHG dipole phase due to the blue-shift of the driving laser. The results are important for a complete understanding of HHG phasematching and might help to find routes towards more efficient HHG in the water window. Finally, attosecond measurements on metal nanotips are presented. The attosecond field-resolved characterization of the nanoscale near-fields on a nanotip and the response function using attosecond streaking is demonstrated. Moreover, another field-reconstruction method based on the modulation of the strong-field photocurrent is used for the measurement of the enhanced near-fields at the nanotip apex and different aspects of the methods are studied. Combining the latter approach with the concept of the nanotip as nanoscale localized field sensor, the attosecond characterization of an orbital angular momentum beam in free-space below the diffraction limit is demonstrated. These results pave the way towards nanoscale attosecond field-resolved measurements on generic nanostructures.Die schnellsten Prozesse der fundamentalen Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen Elektronen und sichtbaren Laserpulsen finden auf der Attosekunden-Zeitskala statt, unterhalb der halben Schwingungsperiode des elektrischen Feldes. Feldaufgelöste Messungen der beteiligten Laserpulse sind daher für die Untersuchung solch schneller Prozesse und ihrer Kontrolle unabdingbar. In der vorliegenden Arbeit wird das fundamentale Verständnis von etablierten als auch neu aufkommenden subzyklen-aufgelösten Messtechniken erweitert mit Anwendungen in Gasen, Festkörpern und Nanostrukturen. Im ersten Teil wird der Mechanismus hinter der Erzeugung makroskopischer Ströme in den Messungen feld-induzierter Photoströme experimentell und theoretisch untersucht. Die Entwicklung eines rigorosen Models wird präsentiert, das die gemessenen Ströme mit der mikroskopischen Bewegung der Ladungsträger verknüpft. Es beinhaltet außerdem die Streuung an Atomen und die Coulomb-Wechselwirkung. Das Model wird in einer Reihe von umfassenden Experimenten bestätigt, in denen die Abhängigkeit der Ströme von der Phase der Trägerwelle zur Einhüllenden des Laserpulses gemessen werden. Zur Messung der Ströme wird ein Elektrodenpaar, das den Fokus eines intensiven Wenigzyklen-Pulses in verschiedenen Gasen umgibt, verwendet. Der Einfluss der mittleren freien Weglänge und der Ladungs-Wechselwirkung wird aufgeklärt. Das Model liefert ein fundamentales Verständnis der Signalerzeugung in der auf Photoleitung beruhenden Messung von Laserpulsen. Dies erlaubt die Identifizierung der fundamentalen Grenzen und eröffnet Wege zur Optimierung der Messmethode. Die zweite Reihe von Experimenten hat die Messung der transienten Änderung der Reflektivität nach der Anregung durch einen Pumppuls in nahen Infrarotbereich zum Gegenstand. Elektro-optisches Sampling wird verwendet für die feldaufgelöste Charakterisierung der Probepulse im mittleren Infrarotbereich, von unter drei bis über sechs Mikrometern Wellenlänge. Messungen an Halbleitern werden durchgeführt und die Dynamik, die auf der Zeitskala von Femtosekunden bis Pikosekunden nach der Photoanregung stattfindet, wird untersucht. Die gezeigten Experimente sind ein wichtiger Meilenstein für die Erweiterung feldaufgelöster Messtechniken vom THz- in den PHz-Frequenzbereich. Die Erzeugung von isolierten Attosekundenpulsen im extrem ultravioletten Wellenlängenbereich durch hohe Harmonische (HHG) in Edelgasen ist das Thema des dritten Abschnitts. Der Schwerpunkt liegt auf der Untersuchung des übersteuerten Regimes, in dem der Anregungslaser im Erzeugungsprozess eine starke Umformung durch Plasmaeffekte erfährt. Auf experimenteller Ebene wird die Attosekunden Streaking Technik angewendet, um zum ersten Mal die Erzeugung isolierter Attosekundenpulse unter diesen Umständen nachzuweisen. Anhand umfangreicher numerischer Simulationen wird der Mechanismus der Phasenanpassung in diesem Regime theoretisch untersucht. Eine Erweiterung der konventionellen analytischen Beschreibung der Phasenanpassung wird eingeführt, die den Beitrag der Dipolphase der hohen Harmonischen aufgrund der Blauverschiebung des Anregungslasers berücksichtigt. Die Ergebnisse sind von grundlegender Bedeutung für ein vollständiges Verständnis der HHG-Phasenanpassung und helfen möglicherweise dabei, Wege zu effizienter HHG-Erzeugung im sogenannten Wasserfenster zu finden. Zuletzt werden Attosekundenmessungen an metallischen Nanospitzen vorgestellt. Die feldaufgelöste Charakterisierung von Nahfeldern an einer Nanospitze auf der Attosekunden- und Nanometerskala und der entsprechenden Antwortfunktion durch die Attosekunden Streaking Methode werden demonstriert. Darüber hinaus wird eine andere Technik zur Feldrekonstruktion auf die Messung der verstärkten Nahfelder an dem Ende der Nanospitze angewandt. Verschiedene Aspekte der Messmethode, die auf der Modulation des durch Starkfeldemission erzeugten Photostroms beruht, werden untersucht. Schließlich wird die Kombination der demonstrierten Methodik mit dem Konzept der Nanospitze als nanolokalisiertem Feldsensor demonstriert. Damit wird die zeitlich und räumlich aufgelöste Charakterisierung eines frei propagierenden Laserstrahls mit Drehimpuls auf der Attoekunden-Skala und unterhalb des Beugungslimits gezeigt. Die Resultate ebnen den Weg hin zu feldaufgelösten Messungen im Nanometer-Attosekunden Bereich an beliebigen Nanostrukturen